發(fā)布時間：2024-06-23 11:25

　　費托合成技術可以將原料煤、天然氣、生物質間接轉化為清潔液相油品和高附加值化工產(chǎn)品等,因此具有極大的環(huán)保價值和能源戰(zhàn)略意義。過渡金屬基復合材料作為費托合成主導催化劑,其催化性能的調控以及構效關系的揭示很長時間以來一直是研究者關注的熱點。而受到費托合成復雜的催化體系和表征手段的限制,對于反應中諸多問題的認知依舊存在不足。因此,本論文利用可控的納米合成技術,通過合理的變量調控,從催化劑的組裝結構、物相構成、局部配位環(huán)境三個層次,結合原位和時間序列的非原位表征手段,準確追蹤催化劑結構變化過程,循序漸進地揭示催化劑結構對反應性能的影響,從而實現(xiàn)更為深入地理解催化行為本質和指導高效催化劑設計。本論文主要完成工作如下:(1)探究催化劑組裝結構對性能影響:Co/Al復合空心球的制備及其在費托合成中的應用。具有多孔中空組裝結構的納米結構混合金屬氧化物,由于其優(yōu)異的催化性能而在環(huán)境相關催化領域中具有很大的應用前景。因此,實現(xiàn)這種介孔空心結構的簡易制備具有重要意義。在本論文中,通過使用瞬態(tài)氣溶膠輔助自組裝(AASA)方法,成功構建了具有介孔空心球狀結構(MHS)的Co3O4-Al2O3復合納米材料,其主體框...

【文章頁數(shù)】：154 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１－３活化后的催化劑的ＴＥＭ圖像和粒度分布（ａ）?Ｆｅ－ｉｎ－ＣＮＴ催化劑和（ｂ）?Ｆｅ－ｏｕｔ－ＣＮＴ｜３３］

催化劑的結構敏感性一直以來都是人們的關注的重點，包祜原子層面的配位??結構和這里要介紹的組裝結構，都會對催化性能產(chǎn)生相應的影＿。比如通過限域??與具有空心孔道結構的ＣＮ丁載體的氧化鐵顆粒（圖１－３?），相比Ｔ負載／ｌ：ＣＮＴ管外??側的氧化鐵顆粒，具有抗燒結活性顆粒長大而位點喪失....

圖.訓加a山口.州川拍.護口‘醉臼v....氣叼側們a山自.線口翻‘‘、””..心0.0...司

山東大學博士學位論文的烴（ｃｏ２除外）。??為了純化反應后的催化劑的表面，將所有反應后的催化劑在高純ｎ２氣保冷卻至室溫，然后轉換為稀釋的〇２?（ｌ％〇２／Ａｒ）鈍化０．５?ｈ。隨后，我們立ＦＴＳ后樣品轉移到小瓶中，并在相應表征（ＸＲＤ、ＸＰＳ、ＸＡＦＳ）之前用Ｎ滿保護。??３結果....

圖２－３所制備的７０Ｃ〇＿ＭＨＳ催化劑的（ａ）?ＸＲＤ衍射圖和（ｂ）?Ｃｏ的２ｐ軌道ＸＰＳ圖譜

ａｓ－ｐｒｅｐａｒｅｄ?７０Ｃ〇＿ＭＨＳ；?（ｄ）?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?（ｉｎｓｅｒｔｅｄ?ｉｓ?ｔｈｅ?ｓｔａｔｉｓｔｉｃａｌ?ｈｉｓｔｏｇｒａｍ?ｏｎ?ｐａｒｔｉｃｌｅ?ｓｉｚｅ），?（ｅ）??ＨＲＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ａｎｄ?（ｆ）?ＳＴＥＭ－ＥＤＳ?ｅｌｅｍｅｎｔａｌ?ａｒ....

圖２－８?７０（：０＿丨＾１樣品的（３）５￡＾１圖像，（的５丁￡［＾疋〇５元素線掃描，?

（ｄ）?ＸＲＤ圖譜，（ｅ）?ＥＤＳ圖譜。??因此，在上述觀察結果的基礎上，我們的ｃ〇３ｏ４－ａｉ２ｏ３介孔空心球的形成機??制可以描述為一個簡單的＿誘導過程，如圖２－１所示。最初，硝酸鹽前驅體??（Ｃ〇（Ｎ０３）２和Ａ１?（Ｎ０３）３）均勻分散于含有適量表面活性劑（Ｆ１２７）的乙....

本文編號：3995393