發(fā)布時(shí)間：2020-05-24 17:04

【摘要】：粉煤灰是燃煤電廠產(chǎn)生的固體廢棄物,年產(chǎn)量達(dá)到6億噸左右,利用率僅~70%,大量堆存對(duì)土地、水和大氣等造成嚴(yán)重的污染。粉煤灰中含有大量的Al_2O_3,從中提取氧化鋁是其綜合利用的重要途徑之一。通過 粉煤灰預(yù)脫硅-Na_2CO_3活化-酸浸‖的技術(shù)工藝,可以使90%以上的Al_2O_3在酸中溶出,同時(shí)可將其中的SiO_2轉(zhuǎn)化為高活性非晶相SiO_2,利于鋁硅資源的同步轉(zhuǎn)化利用,且通過預(yù)脫硅可提高粉煤灰中的鋁硅比,使碳酸鈉助劑的消耗量降低約20~50%,顯示出良好的應(yīng)用前景。本文針對(duì)該工藝過程中產(chǎn)生的提鋁廢渣,將其溶解于預(yù)脫硅液制備高模數(shù)水玻璃,并以此水玻璃為原料合成介孔分子篩SBA-15,并將其用于吸附重金屬離子。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:(1)以不同硅源為原料,探討了提鋁廢渣在低模數(shù)硅酸鈉溶液中的溶解性能,研究了利用提鋁廢渣和預(yù)脫硅液可控制備高模數(shù)水玻璃的工藝;利用傅里葉紅外光譜儀(FT-IR)和X射線衍射儀(XRD)等手段對(duì)不同含硅原料化學(xué)鍵和物相組成進(jìn)行了分析。結(jié)果表明:含有無定形SiO_2的市售SiO_2和提鋁廢渣在低模數(shù)硅酸鈉溶液中100 ~oC下的溶解率可達(dá)95%以上,而石英砂幾乎不溶于硅酸鈉溶液;提鋁廢渣與硅酸鈉溶液于100 ~oC反應(yīng)30min,可制得模數(shù)高于3的水玻璃。(2)以不同雜質(zhì)含量的提鋁廢渣為硅源,研究雜質(zhì)對(duì)提鋁廢渣在預(yù)脫硅液中的溶解性以及對(duì)制備的水玻璃模數(shù)和組成的影響;利用X射線衍射儀(XRD)和電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES)等手段對(duì)提鋁渣和水玻璃的物相和化學(xué)組成進(jìn)行了分析。結(jié)果表明:提鋁廢渣中的Al_2O_3會(huì)與脫硅液中的Na~+和硅酸根離子生成沉淀,從而影響提鋁廢渣中的SiO_2在脫硅液中溶解率,當(dāng)提鋁廢渣中的Al_2O_3含量低于0.1%時(shí),基本不影響提鋁廢渣的溶解,可以制備得到模數(shù)高于3的水玻璃;提鋁廢渣中的Al_2O_3、Fe_2O_3、CaO和TiO_2等雜質(zhì)基本不溶于脫硅液,因而利用提鋁廢渣制備得到的高模數(shù)水玻璃中的雜質(zhì)含量可以滿足使用要求。(3)以脫硅液和提鋁廢渣制備的不同模數(shù)的水玻璃為原料,研究模數(shù)對(duì)SBA-15的影響;通過控制水玻璃的添加量,探討SiO_2和模板劑P123的摩爾比(SiO_2/P123)對(duì)SBA-15有序性和結(jié)構(gòu)的影響;分別以粉煤灰制備的水玻璃和市售純水玻璃為原料,對(duì)比二者合成SBA-15的結(jié)構(gòu)差異,并用3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)對(duì)材料進(jìn)行氨基改性,考察了SBA-15對(duì)重金屬離子的吸附性能;采用X射線衍射儀(XRD)、物理吸附儀、透射電子顯微鏡(TEM)等手段對(duì)材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。結(jié)果表明:水玻璃模數(shù)越大,合成的介孔材料越有序,比表面積增加,微孔比表面下降,孔體積和孔徑均增加;當(dāng)SiO_2/P123為40時(shí),材料有序性較差,提高至58和80時(shí),有序性顯著增加,隨著SiO_2/P123的增加,比表面積下降,微孔比表面增加,孔體積減小;以粉煤灰提鋁廢渣制備的SBA-15(FSBA-15)和市售水玻璃制備SBA-15的有序性及結(jié)構(gòu)參數(shù)均相近,均呈規(guī)則的六方結(jié)構(gòu),且以粉煤灰提鋁廢渣制備的SBA-15中的Al_2O_3、Fe_2O_3、CaO、TiO_2等雜質(zhì)含量均低于0.2%;對(duì)二者進(jìn)行氨基改性,吸附重金屬離子,粉煤灰基水玻璃和純水玻璃合成的SBA-15吸附重金屬的效果幾乎沒有差別,Cr(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)的吸附率均可達(dá)到90%以上;對(duì)Cr(Ⅵ)的吸附開展了動(dòng)力學(xué)研究,二者的吸附過程均符合Langmuir等溫線。
【圖文】：

圖 2.1 粉煤灰的 XRD 圖表 2.2。表 2.2 實(shí)驗(yàn)試劑 化學(xué)式 規(guī)格 生產(chǎn) NaOH A.R. 國藥集團(tuán)化學(xué) Na2CO3A.R. 國藥集團(tuán)化學(xué) HCl A.R. 北京鈉 Na2SiO3·9H2O A.R. 天津大茂 SiO2A.R. 國藥集團(tuán)化學(xué)iO2SiO2A.R. 山西天一納米鋁廢渣的制備硅-碳酸鈉活化-鹽酸酸浸”的工藝流程見圖 2

原料 硅源的溶解率/%濾液的模數(shù)反應(yīng)前 反應(yīng)后Qtz 1.9 1.0 1.0C-US 99.6 1.0 3.1Al-R 97.4 1.0 3.0.2.2 提鋁廢渣可控制備高模數(shù)硅酸鈉溶液的工藝優(yōu)化為了優(yōu)化利用提鋁廢渣用于制備高模數(shù)硅酸鈉溶液的工藝，向 10 g 純硅酸鈉中添加 2.75 g 提鋁廢渣，考察反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間對(duì)提高模數(shù)的影響。不同反應(yīng)溫度對(duì)硅酸鈉溶液模數(shù)的影響如圖 2.3(a)所示，可以看出，隨著溫度高，硅酸鈉溶液的模數(shù)逐漸增大，當(dāng)溫度達(dá)到 100 °C 以上時(shí)，模數(shù)均高于 3。反應(yīng)時(shí)間對(duì)硅酸鈉溶液模數(shù)的影響如圖 2.3(b)所示，提鋁渣和硅酸鈉溶液反應(yīng)速快，當(dāng)反應(yīng)時(shí)間高于30 min時(shí)，硅酸鈉溶液的模數(shù)隨著反應(yīng)時(shí)間的變化不大，，30 m應(yīng)即可達(dá)到平衡。
【學(xué)位授予單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X705;TQ424

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2678712