發(fā)布時(shí)間：2020-05-23 02:42

【摘要】：含重金屬或染料污水的治理,近年來一直是研究者關(guān)注的焦點(diǎn)。導(dǎo)電高分子聚合物聚苯胺納米材料具有易制備、環(huán)境穩(wěn)定性和氧化還原性等特性;金屬(氫)氧化物如二氧化錳和羥基氧化鐵,具有特殊的孔道結(jié)構(gòu)、大的比表面積且普遍存在環(huán)境介質(zhì)中。由這兩類材料制備成的復(fù)合材料是去除污染水體中重金屬或染料的理想材料之一。本文利用原位聚合法制備的介孔聚苯胺納米球(MPNs)為基體,分別制備了 MPNs-MnO2和MPNs-FeOOH復(fù)合材料,并用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)、高分辨電鏡(HR-TEM)、紅外吸收光譜(FTIR)、X-射線衍射(XRD)等手段對目標(biāo)產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征和分析。依據(jù)產(chǎn)物的特性,利用MPNs和MPNs-MnO2對水溶液中的Pb(Ⅱ)進(jìn)行了吸附去除研究;并展開了 MPNs-FeOOH對染料AOⅡ的吸附或催化去除研究。全文主要結(jié)論如下:(1)合成載體MPNs由直徑約為300-500 nm的亞微介孔球(孔徑約為18 nm)組成。MPNs-MnO2是由直徑約為400-600nm的球狀顆粒組成,且通過改變高錳酸鉀的濃度,可調(diào)控負(fù)載在MPNs上的絮狀二氧化錳的量。MPNs和MPNs-MnO2對Pb(Ⅱ)的動力學(xué)吸附符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程,等溫吸附符合Langmuir方程,最大吸附量(pH=5)分別為161和310 mg/g;兩種產(chǎn)物在pH4-6的范圍內(nèi)對Pb(Ⅱ)的吸附效果較好;水溶液中共存陽離子Ca2+和Mg2+對兩種產(chǎn)物吸附Pb(Ⅱ)的影響較大,而共存陰離子基本無影響;兩種產(chǎn)物對Pb(Ⅱ)的吸附過程均是自發(fā)吸熱過程。通過對吸附前后XPS的分析,MPNs-MnO2中的聚苯胺和MnO2在對Pb(Ⅱ)的吸附過程中分別承擔(dān)了化學(xué)吸附和物理吸附作用。(2)復(fù)合材料MPNs-FeOOH由直徑為200-60Onm的類微球組成。MPNs-FeOOH對AOⅡ的吸附動力學(xué)過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)方程,等溫吸附符合Langmuir方程,最大吸附量(PH=3)達(dá)到了 156 mg/g;MPNs-FeOOH在pH3-4的范圍內(nèi)對Pb(Ⅱ)的吸附效果較好;水溶液中的共存陰離子H2PO4-、SO42-和CO32-對MPNs-FeOOH吸附AOⅡ的能力有較大影響,共存陽離子基本無影響;MPNs-FeOOH對AOⅡ的吸附過程是自發(fā)吸熱過程。MPNs-FeOOH對三種陰離子染料(AOⅡ、MO、KN-Rs)均有較好的吸附效果,對陰離子型染料(MB)吸附效果較差。(3)MPNs-FeOOH在 160 min內(nèi)對AOⅡ的降解率(初始AOⅡ濃度40 mg/L,pH=4)可達(dá)99%,該反應(yīng)過程符合一級反應(yīng)動力學(xué)方程。提高光芬頓體系中H2O2的濃度能夠提高其對AOⅡ的降解速率;MPNs-FeOOH催化劑有較好的循環(huán)使用性能,經(jīng)四次回收利用后,催化劑仍保持良好性能。MPNs-FeOOH對AOⅡ的降解機(jī)理表明,隨著光芬頓降解時(shí)間的增加,溶液中AOⅡ大分子被逐漸氧化為有機(jī)小分子;在MPNs-FeOOH對AOⅡ的光芬頓降解過程中,·OH占主導(dǎo)作用,h+對降解具有一定的影響,·02-則基本沒有影響。
【圖文】：

Ｙａｏ等Ｉ％將聚吡咯顆粒充分分散于高錳酸鉀溶液中，，８０°Ｃ條件下反應(yīng)３小時(shí)合成了二逡逑氧化錳＠聚吡咯（Ｍｎ０２＠ＰＰｙ）核／殼結(jié)構(gòu)復(fù)合材料，其在常溫下其對Ｕ（ＶＩ）（ｐＨ＝５．０）和Ｅｕ（ＩＩＩ）逡逑（ｐＨ＝６．５）的吸附量分別為６３．０４邋ｍｇ／ｇ和５４．７４邋ｍｇ／ｇ。主要吸附機(jī)理（圖１－２）是水溶液中逡逑Ｕ（ＶＩ）和Ｅｕ（ＩＩＩ）與Ｍｎ０２＠ＰＰｙ的Ｍｎ－ＯＨ和Ｍｎ－０發(fā)生絡(luò)合作用和靜電引力而被去除。靜逡逑電引力主要是指當(dāng)溶液的ｐＨ值低于吸附劑的零點(diǎn)電荷時(shí)，吸附劑表面帶正電，此時(shí)帶正逡逑電的金屬陽離子Ｐｂ（ＩＩ）會因?yàn)殪o電斥力而降低吸附劑對Ｐｂ（ＩＩ）的吸附性能；而當(dāng)溶液的ｐＨ逡逑值高于吸附劑的零點(diǎn)電荷時(shí)，吸附劑表面帶負(fù)電，會與帶正電陽離子產(chǎn)生靜電吸引作用，逡逑從而吸附劑的吸附性能也會相應(yīng)的加強(qiáng)［３４］。逡逑Ｉ逡逑邐Ｍｎ－Ｏ邋……ｔ…“邋Ｕ｛ＶＩ）邋Ｏｆ邋Ｅｕ（ｌｌｌ）逡逑邐Ｍｎ－Ｏ邋—￣ｊ＊…“邋Ｕ（Ｖｔ）ｔｘＥｕ（ｌｌｌ）逡逑Ｈ邋—｜￣＞邋Ｈ－逡逑—Ｏ邋邐＾—Ｑ邋Ｓｐｅｃｉｅｓ逡逑一邋Ｏ邋＾Ｓｐｅｃｋｓ逡逑Ｓｕｒｆａｃｅ邐Ｓｏｌｉｄ－Ｌｉｑｕｔｄ逡逑圖１－２邋Ｍｎ０２＠ＰＰｙ復(fù)合材料對Ｕ（Ｖ丨）和Ｅｕ（ｌ丨丨）的吸附機(jī)理［３３】逡逑Ｆｉｇ邋１－２邋Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｍｅｃｈａｎｉｓｍ邋ｏｆ邋Ｍｎ0２＠ＰＰｙ邋ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ邋ｆｏｒ邋Ｕ（ＶＩ）邋ａｎｄ邋Ｅｕ（ＩＩＩ）逡逑

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【學(xué)位授予單位】：揚(yáng)州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703

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本文編號：2677013