發(fā)布時間：2020-05-23 02:42

【摘要】：含重金屬或染料污水的治理,近年來一直是研究者關注的焦點。導電高分子聚合物聚苯胺納米材料具有易制備、環(huán)境穩(wěn)定性和氧化還原性等特性;金屬(氫)氧化物如二氧化錳和羥基氧化鐵,具有特殊的孔道結構、大的比表面積且普遍存在環(huán)境介質中。由這兩類材料制備成的復合材料是去除污染水體中重金屬或染料的理想材料之一。本文利用原位聚合法制備的介孔聚苯胺納米球(MPNs)為基體,分別制備了 MPNs-MnO2和MPNs-FeOOH復合材料,并用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM)、高分辨電鏡(HR-TEM)、紅外吸收光譜(FTIR)、X-射線衍射(XRD)等手段對目標產物的結構和形貌進行了表征和分析。依據產物的特性,利用MPNs和MPNs-MnO2對水溶液中的Pb(Ⅱ)進行了吸附去除研究;并展開了 MPNs-FeOOH對染料AOⅡ的吸附或催化去除研究。全文主要結論如下:(1)合成載體MPNs由直徑約為300-500 nm的亞微介孔球(孔徑約為18 nm)組成。MPNs-MnO2是由直徑約為400-600nm的球狀顆粒組成,且通過改變高錳酸鉀的濃度,可調控負載在MPNs上的絮狀二氧化錳的量。MPNs和MPNs-MnO2對Pb(Ⅱ)的動力學吸附符合準二級動力學方程,等溫吸附符合Langmuir方程,最大吸附量(pH=5)分別為161和310 mg/g;兩種產物在pH4-6的范圍內對Pb(Ⅱ)的吸附效果較好;水溶液中共存陽離子Ca2+和Mg2+對兩種產物吸附Pb(Ⅱ)的影響較大,而共存陰離子基本無影響;兩種產物對Pb(Ⅱ)的吸附過程均是自發(fā)吸熱過程。通過對吸附前后XPS的分析,MPNs-MnO2中的聚苯胺和MnO2在對Pb(Ⅱ)的吸附過程中分別承擔了化學吸附和物理吸附作用。(2)復合材料MPNs-FeOOH由直徑為200-60Onm的類微球組成。MPNs-FeOOH對AOⅡ的吸附動力學過程符合準二級動力學方程,等溫吸附符合Langmuir方程,最大吸附量(PH=3)達到了 156 mg/g;MPNs-FeOOH在pH3-4的范圍內對Pb(Ⅱ)的吸附效果較好;水溶液中的共存陰離子H2PO4-、SO42-和CO32-對MPNs-FeOOH吸附AOⅡ的能力有較大影響,共存陽離子基本無影響;MPNs-FeOOH對AOⅡ的吸附過程是自發(fā)吸熱過程。MPNs-FeOOH對三種陰離子染料(AOⅡ、MO、KN-Rs)均有較好的吸附效果,對陰離子型染料(MB)吸附效果較差。(3)MPNs-FeOOH在 160 min內對AOⅡ的降解率(初始AOⅡ濃度40 mg/L,pH=4)可達99%,該反應過程符合一級反應動力學方程。提高光芬頓體系中H2O2的濃度能夠提高其對AOⅡ的降解速率;MPNs-FeOOH催化劑有較好的循環(huán)使用性能,經四次回收利用后,催化劑仍保持良好性能。MPNs-FeOOH對AOⅡ的降解機理表明,隨著光芬頓降解時間的增加,溶液中AOⅡ大分子被逐漸氧化為有機小分子;在MPNs-FeOOH對AOⅡ的光芬頓降解過程中,·OH占主導作用,h+對降解具有一定的影響,·02-則基本沒有影響。
【圖文】：

Ｙａｏ等Ｉ％將聚吡咯顆粒充分分散于高錳酸鉀溶液中，，８０°Ｃ條件下反應３小時合成了二逡逑氧化錳＠聚吡咯（Ｍｎ０２＠ＰＰｙ）核／殼結構復合材料，其在常溫下其對Ｕ（ＶＩ）（ｐＨ＝５．０）和Ｅｕ（ＩＩＩ）逡逑（ｐＨ＝６．５）的吸附量分別為６３．０４邋ｍｇ／ｇ和５４．７４邋ｍｇ／ｇ。主要吸附機理（圖１－２）是水溶液中逡逑Ｕ（ＶＩ）和Ｅｕ（ＩＩＩ）與Ｍｎ０２＠ＰＰｙ的Ｍｎ－ＯＨ和Ｍｎ－０發(fā)生絡合作用和靜電引力而被去除。靜逡逑電引力主要是指當溶液的ｐＨ值低于吸附劑的零點電荷時，吸附劑表面帶正電，此時帶正逡逑電的金屬陽離子Ｐｂ（ＩＩ）會因為靜電斥力而降低吸附劑對Ｐｂ（ＩＩ）的吸附性能；而當溶液的ｐＨ逡逑值高于吸附劑的零點電荷時，吸附劑表面帶負電，會與帶正電陽離子產生靜電吸引作用，逡逑從而吸附劑的吸附性能也會相應的加強［３４］。逡逑Ｉ逡逑邐Ｍｎ－Ｏ邋……ｔ…“邋Ｕ｛ＶＩ）邋Ｏｆ邋Ｅｕ（ｌｌｌ）逡逑邐Ｍｎ－Ｏ邋—￣ｊ＊…“邋Ｕ（Ｖｔ）ｔｘＥｕ（ｌｌｌ）逡逑Ｈ邋—｜￣＞邋Ｈ－逡逑—Ｏ邋邐＾—Ｑ邋Ｓｐｅｃｉｅｓ逡逑一邋Ｏ邋＾Ｓｐｅｃｋｓ逡逑Ｓｕｒｆａｃｅ邐Ｓｏｌｉｄ－Ｌｉｑｕｔｄ逡逑圖１－２邋Ｍｎ０２＠ＰＰｙ復合材料對Ｕ（Ｖ丨）和Ｅｕ（ｌ丨丨）的吸附機理［３３】逡逑Ｆｉｇ邋１－２邋Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ邋ｍｅｃｈａｎｉｓｍ邋ｏｆ邋Ｍｎ0２＠ＰＰｙ邋ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ邋ｆｏｒ邋Ｕ（ＶＩ）邋ａｎｄ邋Ｅｕ（ＩＩＩ）逡逑

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【學位授予單位】：揚州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X703

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本文編號：2677013