發(fā)布時間：2020-05-22 17:05

【摘要】：隨著世界范圍內(nèi)城市化進程的積極推進,大氣污染問題越來越受到人們的重視,而其控制難度也遠遠超乎人們的想象。大氣污染作為一種無法快速解決的現(xiàn)象,其包含各種污染物的不同粒級的大氣顆粒物(particulate matter,PM)的來源、形成機制和遷移行為一直都是學術(shù)界爭議論的一大熱點。杭州作為中國的互聯(lián)網(wǎng)之都,快速的城市發(fā)展和變遷,其PM的組成與來源以及污染形成機制也發(fā)生著劇烈的變化。為此,本實驗在2017年12月至2018年11月期間,在中國杭州對大氣顆粒物PM_(10)和PM_1(空氣動力學直徑分別≤10μm和≤1μm)進行了日分辨率的觀測,并對其中7種微量金屬元素(TMs:Mn,Fe,Cu,Zn,Pb,Cd和Ni)進行了分析,探究了典型顆粒物以及金屬元素的時間變化特征和及其微觀形態(tài),聯(lián)用三種大氣模型對杭州PM的來源進行解析;同時,結(jié)合杭州市朝暉五區(qū)大氣監(jiān)測點的環(huán)境數(shù)據(jù),率先提出了更符合現(xiàn)代城市大氣污染特征的進一步分類,總結(jié)了其氣象影響因素,并剖析了在污染天氣下,PM產(chǎn)生的變化與金屬元素在其中可能存在的作用。主要的研究結(jié)果如下:杭州的PM(PM_1和PM_(10))濃度在全球處于中等水平,高于WHO標準和中國PM_(10)年均標準值,略低于北京上海等其他一線城市,顆粒物中金屬元素(TMs)濃度遵循:FeZnPbNiMnCuCd。季節(jié)性變化上,PM的表現(xiàn)為11、12和4月濃度高,7、8月濃度低,PM_(10)的月份間差異大于PM_1,不同金屬元素的季節(jié)變化差異較大,例如Cd和Ni的濃度在7、8月最高。SEM鏡檢結(jié)果顯示:PM以煤煙顆粒物和無規(guī)則的有機物質(zhì)為主,金屬元素在其中并不占主導地位。金屬元素中Cu,Zn,Pb,Cd和Ni主要存在于細顆粒PM_1中,而粗顆粒PM_(10)中則含有更多的Fe,Ca以及Al相關的礦物成分。水溶態(tài)金屬元素:在PM_1中,Pb(32%)Zn(27%)Fe(22%);在PM_(10)中,Zn(41%)Pb(36%)Fe(15%)。Fe在PM_1中的水溶態(tài)多于PM_(10),Pb在PM_1中的水溶態(tài)接近PM_(10),而Zn在PM_1中的水溶態(tài)少于PM_(10)。通過多模型結(jié)合,分析了杭州PM的來源貢獻情況:PM_(10)的來源依次是建筑/揚塵(48.1%),燃燒來源/垃圾焚燒(14.7%),交通磨損(8.4%),地殼來源(7.9%),鋼鐵冶煉工業(yè)排放(7.6%),交通尾氣排放(6.7%),長距離遷移(6.6%)。其中建筑揚塵對PM_(10)的貢獻最大,可能來自城市建設如地鐵建造,舊房屋拆遷,和擴建等。PM_1的來源依次是:長距離遷移(20.3%),建筑/揚塵(19.1%),交通尾氣排放(18.6%),燃燒來源/垃圾焚燒(17.9%),鋼鐵冶煉工業(yè)排放(14.5%),交通磨損(9.7%)。其中長距離遷移,交通尾氣排放和建筑/揚塵對于PM_1有較大貢獻。通過后向軌跡進一步解析其中的長距離遷移來源,主要包括:附近人口密集的省份(約50%),海洋排放(約30%),遙遠內(nèi)陸地區(qū)(約10%),其他(約10%)。當下,部分城市的大氣污染從灰霾開始轉(zhuǎn)向以O_3為主要污染物的光化學污染,而AQI則無法體現(xiàn)具體的大氣污染類型。因此,本研究以杭州的AQI值為基礎,結(jié)合O_3和PM_(10),將污染狀況具體劃分為三類,分別是(1)O_3主導的污染(AQI≥100,O_3100μg/m~3,PM_(10)≤70μg/m~3),(2)PM主導的污染(AQI≥100,O_3≤100μg/m~3,PM_(10)70μg/m~3),以及(3)兩者共同作用的污染(AQI≥100,O_3100μg/m~3,PM_(10)70μg/m~3)。對影響這三類污染的氣象因素進行了探究:降雨量只有在大于1 mm時,才會對AQI和PM有明顯的清潔作用;當降雨量1 mm時,濕度在80%~90%范圍內(nèi)會促進PM和AQI的污染,抑制O_3污染;平均風速小于2m/s會顯著增加PM污染,抑制O_3污染。對比三類污染天氣,細顆粒物PM_1始終占主導地位;PM_1:PM_(10)在第(1)類O_3主導的污染天氣下有明顯提高,說明O_3對PM_1的增長有促進作用。最后,結(jié)合光化學反應,我們發(fā)現(xiàn)顆粒態(tài)的Fe,Cu以及水溶態(tài)的Zn很有可能存在催化二次無機氣溶膠形成的潛力。
【圖文】：

圖 1-1 杭州地區(qū)無污染天氣和污染天氣Figure 1-1. Haze and clean air in Hangzhou2 大氣顆粒物的健康風險大氣顆粒物污染被證明和人體健康有負相關性。在 1990，2010 年，大氣物污染一直是疾病負擔的首要因素之一（1990 年是家庭燃料燃燒排放，2是香煙以及二手煙污染）[12]。由于大氣顆粒物擁有較大的比表面積，PM 往有眾多危險的有機和無機成分（如，OA（有機氣溶膠），VOC（揮發(fā)性有機物屬元素，類金屬元素等等）。這些成分同樣都被流行病學證明和人類的健康顯負相關。例如，Zhang, R. Y.發(fā)現(xiàn)超細顆粒物中的有機部分和早產(chǎn)兒以及低體重有必然的聯(lián)系[13]；Gong, Yu 發(fā)現(xiàn)地鐵中的 VOC 對于交通經(jīng)常乘坐的人致癌風險是世界衛(wèi)生組織的 5~8 倍[14]。大氣顆粒物的眾多成分中，金屬元負面健康效應十分明顯，研究廣泛。例如，Peng 發(fā)現(xiàn)中國南部城市中大氣 Cr，Co，Ni，As，Cd 和 Pb 的總體致癌風險超出接受范圍(1×10-6)[15]；Z

技術(shù)路線圖
【學位授予單位】：浙江工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X513

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本文編號：2676319