發(fā)布時(shí)間：2020-05-22 17:05

【摘要】：隨著世界范圍內(nèi)城市化進(jìn)程的積極推進(jìn),大氣污染問題越來越受到人們的重視,而其控制難度也遠(yuǎn)遠(yuǎn)超乎人們的想象。大氣污染作為一種無法快速解決的現(xiàn)象,其包含各種污染物的不同粒級(jí)的大氣顆粒物(particulate matter,PM)的來源、形成機(jī)制和遷移行為一直都是學(xué)術(shù)界爭(zhēng)議論的一大熱點(diǎn)。杭州作為中國的互聯(lián)網(wǎng)之都,快速的城市發(fā)展和變遷,其PM的組成與來源以及污染形成機(jī)制也發(fā)生著劇烈的變化。為此,本實(shí)驗(yàn)在2017年12月至2018年11月期間,在中國杭州對(duì)大氣顆粒物PM_(10)和PM_1(空氣動(dòng)力學(xué)直徑分別≤10μm和≤1μm)進(jìn)行了日分辨率的觀測(cè),并對(duì)其中7種微量金屬元素(TMs:Mn,Fe,Cu,Zn,Pb,Cd和Ni)進(jìn)行了分析,探究了典型顆粒物以及金屬元素的時(shí)間變化特征和及其微觀形態(tài),聯(lián)用三種大氣模型對(duì)杭州PM的來源進(jìn)行解析;同時(shí),結(jié)合杭州市朝暉五區(qū)大氣監(jiān)測(cè)點(diǎn)的環(huán)境數(shù)據(jù),率先提出了更符合現(xiàn)代城市大氣污染特征的進(jìn)一步分類,總結(jié)了其氣象影響因素,并剖析了在污染天氣下,PM產(chǎn)生的變化與金屬元素在其中可能存在的作用。主要的研究結(jié)果如下:杭州的PM(PM_1和PM_(10))濃度在全球處于中等水平,高于WHO標(biāo)準(zhǔn)和中國PM_(10)年均標(biāo)準(zhǔn)值,略低于北京上海等其他一線城市,顆粒物中金屬元素(TMs)濃度遵循:FeZnPbNiMnCuCd。季節(jié)性變化上,PM的表現(xiàn)為11、12和4月濃度高,7、8月濃度低,PM_(10)的月份間差異大于PM_1,不同金屬元素的季節(jié)變化差異較大,例如Cd和Ni的濃度在7、8月最高。SEM鏡檢結(jié)果顯示:PM以煤煙顆粒物和無規(guī)則的有機(jī)物質(zhì)為主,金屬元素在其中并不占主導(dǎo)地位。金屬元素中Cu,Zn,Pb,Cd和Ni主要存在于細(xì)顆粒PM_1中,而粗顆粒PM_(10)中則含有更多的Fe,Ca以及Al相關(guān)的礦物成分。水溶態(tài)金屬元素:在PM_1中,Pb(32%)Zn(27%)Fe(22%);在PM_(10)中,Zn(41%)Pb(36%)Fe(15%)。Fe在PM_1中的水溶態(tài)多于PM_(10),Pb在PM_1中的水溶態(tài)接近PM_(10),而Zn在PM_1中的水溶態(tài)少于PM_(10)。通過多模型結(jié)合,分析了杭州PM的來源貢獻(xiàn)情況:PM_(10)的來源依次是建筑/揚(yáng)塵(48.1%),燃燒來源/垃圾焚燒(14.7%),交通磨損(8.4%),地殼來源(7.9%),鋼鐵冶煉工業(yè)排放(7.6%),交通尾氣排放(6.7%),長距離遷移(6.6%)。其中建筑揚(yáng)塵對(duì)PM_(10)的貢獻(xiàn)最大,可能來自城市建設(shè)如地鐵建造,舊房屋拆遷,和擴(kuò)建等。PM_1的來源依次是:長距離遷移(20.3%),建筑/揚(yáng)塵(19.1%),交通尾氣排放(18.6%),燃燒來源/垃圾焚燒(17.9%),鋼鐵冶煉工業(yè)排放(14.5%),交通磨損(9.7%)。其中長距離遷移,交通尾氣排放和建筑/揚(yáng)塵對(duì)于PM_1有較大貢獻(xiàn)。通過后向軌跡進(jìn)一步解析其中的長距離遷移來源,主要包括:附近人口密集的省份(約50%),海洋排放(約30%),遙遠(yuǎn)內(nèi)陸地區(qū)(約10%),其他(約10%)。當(dāng)下,部分城市的大氣污染從灰霾開始轉(zhuǎn)向以O(shè)_3為主要污染物的光化學(xué)污染,而AQI則無法體現(xiàn)具體的大氣污染類型。因此,本研究以杭州的AQI值為基礎(chǔ),結(jié)合O_3和PM_(10),將污染狀況具體劃分為三類,分別是(1)O_3主導(dǎo)的污染(AQI≥100,O_3100μg/m~3,PM_(10)≤70μg/m~3),(2)PM主導(dǎo)的污染(AQI≥100,O_3≤100μg/m~3,PM_(10)70μg/m~3),以及(3)兩者共同作用的污染(AQI≥100,O_3100μg/m~3,PM_(10)70μg/m~3)。對(duì)影響這三類污染的氣象因素進(jìn)行了探究:降雨量只有在大于1 mm時(shí),才會(huì)對(duì)AQI和PM有明顯的清潔作用;當(dāng)降雨量1 mm時(shí),濕度在80%~90%范圍內(nèi)會(huì)促進(jìn)PM和AQI的污染,抑制O_3污染;平均風(fēng)速小于2m/s會(huì)顯著增加PM污染,抑制O_3污染。對(duì)比三類污染天氣,細(xì)顆粒物PM_1始終占主導(dǎo)地位;PM_1:PM_(10)在第(1)類O_3主導(dǎo)的污染天氣下有明顯提高,說明O_3對(duì)PM_1的增長有促進(jìn)作用。最后,結(jié)合光化學(xué)反應(yīng),我們發(fā)現(xiàn)顆粒態(tài)的Fe,Cu以及水溶態(tài)的Zn很有可能存在催化二次無機(jī)氣溶膠形成的潛力。
【圖文】：

圖 1-1 杭州地區(qū)無污染天氣和污染天氣Figure 1-1. Haze and clean air in Hangzhou2 大氣顆粒物的健康風(fēng)險(xiǎn)大氣顆粒物污染被證明和人體健康有負(fù)相關(guān)性。在 1990，2010 年，大氣物污染一直是疾病負(fù)擔(dān)的首要因素之一（1990 年是家庭燃料燃燒排放，2是香煙以及二手煙污染）[12]。由于大氣顆粒物擁有較大的比表面積，PM 往有眾多危險(xiǎn)的有機(jī)和無機(jī)成分（如，OA（有機(jī)氣溶膠），VOC（揮發(fā)性有機(jī)物屬元素，類金屬元素等等）。這些成分同樣都被流行病學(xué)證明和人類的健康顯負(fù)相關(guān)。例如，Zhang, R. Y.發(fā)現(xiàn)超細(xì)顆粒物中的有機(jī)部分和早產(chǎn)兒以及低體重有必然的聯(lián)系[13]；Gong, Yu 發(fā)現(xiàn)地鐵中的 VOC 對(duì)于交通經(jīng)常乘坐的人致癌風(fēng)險(xiǎn)是世界衛(wèi)生組織的 5~8 倍[14]。大氣顆粒物的眾多成分中，金屬元負(fù)面健康效應(yīng)十分明顯，研究廣泛。例如，Peng 發(fā)現(xiàn)中國南部城市中大氣 Cr，Co，Ni，As，Cd 和 Pb 的總體致癌風(fēng)險(xiǎn)超出接受范圍(1×10-6)[15]；Z

技術(shù)路線圖
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X513

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本文編號(hào)：2676319