發(fā)布時(shí)間：2020-05-21 18:59

【摘要】：近年來(lái),水體中砷污染問(wèn)題在世界范圍內(nèi)引起廣泛關(guān)注。許多國(guó)家和地區(qū)(如中國(guó)、墨西哥、東南亞地區(qū)和阿根廷等)都存在不同程度的砷污染。水體中砷污染的處理方法有膜分離法、沉淀法、離子交換法和吸附法等,其中吸附法具有低成本、易操作、對(duì)環(huán)境友好的優(yōu)勢(shì)。與其他類型吸附劑相比,鐵氧化物因其分布廣泛、成本低廉、對(duì)砷有較好的結(jié)合能力而備受關(guān)注。本論文以開(kāi)發(fā)新型鐵氧化物為出發(fā)點(diǎn),制備了兩性多巴胺磺酸鹽(ZDS)修飾的Fe3O4吸附劑(ZDS-Fe3O4)和α-Fe2O3納米片吸附劑,并考察了其對(duì)水體中砷的脫除性能。主要研究結(jié)果包括以下兩個(gè)方面:(1)成功制備了兩性多巴胺磺酸鹽(ZDS)修飾的Fe3O4納米粒子(ZDS-Fe3O4)。Fe3O4可通過(guò)表面絡(luò)合作用吸附水體中的砷,但Fe3O4粒子的團(tuán)聚會(huì)導(dǎo)致吸附位點(diǎn)減少。修飾在Fe3O4表面的ZDS其季銨基團(tuán)和磺酸基團(tuán)可與水分子形成強(qiáng)的離子相互作用,具有很好的親水性,可防止Fe3O4粒子聚集,增加其在水體中的分散性。砷脫除性能測(cè)試結(jié)果表明ZDS-Fe3O4吸附劑對(duì)水體中As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的脫除效率比未表面修飾的Fe3O4吸附劑分別提升了 15.25%和24.48%,對(duì)水體中的砷表現(xiàn)出更好的脫除效率。(2)通過(guò)硅酸根輔助水熱合成的方法成功制備了 α-Fe2O3納米片。α-Fe2O3各晶面具有不同的表面結(jié)構(gòu)。(001)面具有雙配位羥基結(jié)構(gòu),而其他主要晶面,如(100)、(110)、(012)均為單配位羥基結(jié)構(gòu)。硅酸根離子對(duì)α-Fe2O3的(001)面的結(jié)合能力要大于其他晶面,吸附在(001)面上的硅酸根離子限制了該晶面的生長(zhǎng)行為,從而得到片狀的α-Fe2O3。砷脫除性能測(cè)試結(jié)果表明α-Fe2O3納米片對(duì)水體中As(Ⅴ)的最大吸附容量為0.33 mg g-1,是商用活性炭吸附劑吸附容量的三倍多。
【圖文】：

兩種［７］。在有氧條件下，Ａｓ（Ｖ）更穩(wěn)定，是砷主要的存在形式；而在無(wú)氧條件下，逡逑砷主要以Ａｓ（ＩＩＩ）的形式存在％。此外，水體ｐＨ也會(huì)影響到水體中砷的存在形逡逑態(tài)。圖１．１為不同ｐＨ條件下水體中Ａｓ（Ｖ）和Ａｓ（ＩＩＩ）的存在形態(tài)。結(jié)果表明Ａｓ（Ｖ）逡逑的存在形態(tài)有Ｈ３Ａｓ０４、Ｈ２ＡｓＣ＾、ＨＡｓＯ〗＇和ＡｓＯ〗＿；邋Ａｓ（ＩＩＩ）的存在形態(tài)有逡逑Ｈ３ＡｓＯ３、Ｈ２ＡｓＯ丨、ＨＡｓＣ＾和Ａｓ０ｉ＿。天然水體的ｐＨ—般介于６．５－８．５之間，，逡逑因此Ａｓ（Ｖ）主要以Ｈ２ＡｓＯ：和ＨＡｓＯ＾的形式存在，而Ａｓ（ＩＩＩ）主要以Ｈ３Ａｓ０３逡逑的形式存在［９１。另外，研究表明天然水體中砷污染物的濃度范圍在０．２－４００逡逑｜ｘｇ邋Ｌ＇１邋0逡逑１逡逑

Ｘ射線光電子能譜（Ｘ－ｒａｙ邋Ｐｈｏｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎ邋Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，ＸＰＳ）和延展Ｘ射線吸收逡逑精細(xì)結(jié)構(gòu)（ＥｘｔｅｎｄｅｄＸ－ｒａｙＡｂｓｏｒｐｔｉｏｎＦｉｎｅＳｔｒｕｃｔｕｒｅ，ＥＸＡＦＳ）等對(duì)邋Ａｓ（ＩＩＩ）和邋Ａｓ（Ｖ）逡逑在Ｆｅ３０４表面的絡(luò)合機(jī)理進(jìn)行分析，結(jié)果如圖１．２所示。鐵氧化物吸附劑表逡逑面羥基（－０Ｈ）進(jìn)行質(zhì)子化反應(yīng)，形成水分子。隨后發(fā)生配位體交換反應(yīng)，即Ａｓ（ＩＩＩ）逡逑和Ａｓ（Ｖ）取代水分子。其中，Ａｓ（Ｖ）與鐵氧化物多形成雙齒絡(luò)合物，即一個(gè)Ａｓ０４逡逑四面體與兩個(gè)Ｆｅ０６正八面體相互作用。Ａｓ（ＩＩＩ）與鐵氧化物主要形成三齒絡(luò)合物，逡逑即一個(gè)Ａｓ０３與２到６個(gè)Ｆｅ０６正八面體相互作用。因此，水體中的Ａｓ（ＩＩＩ）和逡逑Ａｓ（Ｖ）在鐵氧化物表面形成內(nèi)層絡(luò)合物從而吸附在其表面％，８６］。逡逑Ａｓ（Ｖ）逡逑Ａｓ（Ｖ）－＾＾ｉ＾ａｋ邐２０邋ｃｏｍｐ，ｅｘ逡逑：攎翁：逡逑圖１．２Ａｓ（ＩＩＩ）和Ａｓ（Ｖ）在Ｆｅ３0４納米粒子表面的絡(luò)合機(jī)理圖［８３］逡逑Ｆｉｇ．邋１．２邋Ｔｈｅ邋ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋Ａｓ（ＩＩＩ）邋ａｎｄ邋Ａｓ（Ｖ）邋ｓｕｒｆａｃｅ邋ｃｏｍｐｌｅｘｅｓ邋ｏｎ邋Ｆｅ３0４逡逑ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ［８３］逡逑１．３．２鐵氧化物的表面修飾逡逑對(duì)鐵氧化物吸附劑的研究可大體分為兩類：第一類是鐵氧化物的形貌調(diào)控，逡逑９逡逑
【學(xué)位授予單位】：廈門(mén)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ424;X52

【參考文獻(xiàn)】

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2 鐘源霞;孫文長(zhǎng);;砷暴露對(duì)肝臟、腎臟氧化損害的研究進(jìn)展[J];大連醫(yī)科大學(xué)學(xué)報(bào);2013年01期

3 賈敏;金為群;崔紅敏;陳繼;;N-甲基咪唑固載化離子交換樹(shù)脂對(duì)砷的吸附分離[J];分析化學(xué);2013年01期

4 ;Preparation and electrochemical properties of urchin-like α-Fe_2O_3 nanomaterials[J];Science China(Technological Sciences);2010年07期

5 高峰;賈永忠;孫進(jìn)賀;;除砷技術(shù)現(xiàn)狀與展望[J];鹽湖研究;2010年01期

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4 崔自敏;鐵鋁復(fù)合吸附劑共除地下水中砷和氟的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2011年

本文編號(hào)：2674755