發(fā)布時間：2020-05-21 14:16

【摘要】：隨著核設(shè)施退役以及核泄漏事故的突發(fā),放射性核素在環(huán)境介質(zhì)中的擴(kuò)散遷移行為成為各國的研究熱點(diǎn)。膠體作為土壤中最細(xì)小最活躍的成分,其對放射性核素的吸附轉(zhuǎn)運(yùn)至關(guān)重要,并且微小的膠體顆粒易從土壤中被轉(zhuǎn)移到空氣、地表徑流和深層土壤中,造成二次污染。本文選取湖南長株潭地區(qū)表層土壤,針對不同粒徑土壤顆粒組及土壤膠體樣品,研究了典型重金屬及典型核素鍶(Sr)和銫(Cs)的再分配富集及Sr、Cs不同形態(tài)的分布特征。通過對土壤膠體進(jìn)行表征,著重研究了 Sr、Cs在土壤膠體上的吸附行為及環(huán)境影響因素,并對吸附機(jī)理進(jìn)行了初步推理。(1)對長株潭地區(qū)土樣LF、YJ、SM全土、各粒徑、土壤膠體進(jìn)行重金屬本底值分析,發(fā)現(xiàn) LF、YJ 地區(qū):ZnCrCuPbNiAsCd;SrCs,SM 地區(qū):ZnPbCrCuNiAsCd;SrCs;同時發(fā)現(xiàn)隨著土壤顆粒組粒徑的減少,元素富集量增加,土壤膠體的富集能力最強(qiáng)。為避免基體效應(yīng),實(shí)驗(yàn)室靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)選取污染相對較輕的LF 土壤進(jìn)行。(2)對核素Sr、Cs在LF全土、不同粒徑及土壤膠體中形態(tài)分析,發(fā)現(xiàn)在全土、各粒徑及膠體中,Sr、Cs不同形態(tài)的比例分布比較相似。Sr在各粒徑中40%以上都是以殘?jiān)鼞B(tài)形式存在,在各粒徑中具體含量為:殘?jiān)鼞B(tài)可交換態(tài)碳酸鹽結(jié)合態(tài)鐵錳氧化態(tài)有機(jī)結(jié)合態(tài)水溶態(tài);Cs在各粒徑中95%以上都是以殘?jiān)鼞B(tài)的形式存在,在各粒徑中:殘?jiān)鼞B(tài)有機(jī)結(jié)合態(tài)可交換態(tài)鐵錳氧化態(tài)碳酸鹽結(jié)合態(tài)水溶態(tài)。在考慮生物有效性時,除了殘?jiān)鼞B(tài)其余幾種形態(tài)均可以認(rèn)為是具有直接或潛在的生物有效性。因此,不同粒徑中活性態(tài)Sr的含量在50%-60%左右,以可交換態(tài)為主,說明Sr在土壤中活性較高,容易被植物吸附利用;Cs相對來說活性態(tài)所占比例較低不到5%,但是水溶態(tài)的Sr、Cs均屬于強(qiáng)變異(變異系數(shù)50%左右),因此對動植物以及人類危害較大。(3)探究不同環(huán)境因素對土壤膠體吸附鍶和銫影響,發(fā)現(xiàn)隨著土壤膠體用量、pH、溫度的增加,土壤膠體對鍶的吸附率逐漸增加;隨著硝酸鍶濃度、離子強(qiáng)度的增加,土壤膠體對鍶的吸附率逐漸減少。同樣的土壤膠體對銫的吸附,隨著土壤膠體用量、pH的增加,土壤膠體對銫的吸附率逐漸增加;隨著硝酸鍶濃度、離子強(qiáng)度的增加,土壤膠體對銫的吸附率逐漸減少,溫度對土壤膠體吸附銫沒有明顯影響;研究發(fā)現(xiàn),鍶,銫對有機(jī)碳的響應(yīng)不同,去除有機(jī)質(zhì)后,土壤膠體對鍶的吸附率降低,而土壤膠體對銫的吸附率沒有明顯變化。(4)對土壤膠體吸附Sr、Cs過程進(jìn)行動力學(xué)、等溫線及熱力學(xué)擬合,發(fā)現(xiàn)吸附Sr、Cs的過程均符合二級動力學(xué),Langmuir吸附等溫線。根據(jù)熱力學(xué)參數(shù),ΔH0,說明土壤膠體吸附Sr,Cs的過程均為吸熱反應(yīng),而且ΔH30KJ·mol-1,說明該條件下的吸附反應(yīng)多半是物理吸附;AS0,表明吸附過程是熵增反應(yīng),土壤膠體吸附Sr2+,Cs+過程整個體系的混亂度增加;ΔG0,說明土壤膠體對Sr,Cs的吸附過程可以自發(fā)進(jìn)行。對于土壤膠體吸附Cs,ΔS越小,說明溫度對其影響越小,前期探究溫度對吸附過程發(fā)現(xiàn)溫度對于吸附過程的影響并不明顯。(5)通過對比土壤膠體吸附Sr、Cs前后紅外光譜圖,表明土壤膠體在發(fā)生吸附反應(yīng)后官能團(tuán)沒有發(fā)生變化;電鏡表征同樣的表明土壤膠體吸附Sr、Cs前后形貌沒有明顯變化。
【圖文】：

土壤膠體通常是指土壤中呈膠體狀態(tài)，粒徑在１邋ｎｍ－１０００邋ｎｍ邋（物理化學(xué)）逡逑之間的固體顆粒、大分子或者分子聚合物。土壤膠體分為無機(jī)膠體，有機(jī)膠體逡逑和有機(jī)－無機(jī)復(fù)合膠體，如圖１－１［３４］。無機(jī)膠體和有機(jī)膠體在土壤中盡管能夠單逡逑獨(dú)存在，，但是它們往往是通過各種作用力締合在一起構(gòu)成有機(jī)－無機(jī)復(fù)合膠體，逡逑現(xiàn)在已經(jīng)證實(shí)土壤中的膠體主要以復(fù)合膠體的形態(tài)存在［３５，３６］。逡逑＿：邐ＣＣＸＬＯＩＯＳＯＲ邐■逡逑ＳＯＬｌｆＴＥＳ邋Ｉ邐ＭＡＣＲＯＭＯＬＥＣＵＬＥＳ邐；邐ＰＡＦＴＨＣＬＥＳ逡逑｜邐；邐ｂＱＣｓｉ＾ｔｎ）逡逑９邐－８邐—７邐－■？蠢邐一５逡逑—Ｉ￣ｈ￣￣Ｉ￣￣ｈ－ｒ－４￣￣Ｉ——＾逡逑ｔＡ邐０．４５逡逑邐邋邐Ｔ邋邋邐邐■二逡逑晝邐Ａ＾ｒsE邋ａｃｉｄｓ邋丨邐Ｃｄｋ雄邋ｄｅｔ：ｒｊ＆逡逑ｇ邐｜邐Ｐｏｌｙｓａｃｃｈａｒｉｄｅｓ＇逡逑ｇ邐Ｐｅｐｔｆ�。澹�邐Ｐ？ｐｔ？ｄｏｇｌ／ｃａｉ？逡逑８邐｜邐Ｐｒｏｔｏｎｓ邐＼逡逑２邐ｆｊｖｉｃｓ邋Ｈｍｔｉｃ邋ａｓｇｒ＆ｇａｓｅｓ逡逑｜邐ｆｌｉｎｇｓ邐Ｖｉｒｕｓｅｓ邋Ｂａｄｅｒｓａ逡逑＊邐Ｉ邐Ｏｎｊａｎｃ邋ｃｏｍｐａｕｎｃｓｓ邋ａｃｉｓｏｒｔ＞？＜３逡逑？．會邐＇Ｓｊｎｆｔｒ邋＇邋：邐ｏｎ邋ｊｎｃｒｊａｒｓ：邋ｐａｉｔｉｃｉｅｓ逡逑？邐ｉ＇ｊ邐Ｃｌａｙｓ（＆！ｕｆｒ６ｎｏ＆＆ｃａｔｅｓ

土壤膠體通常是指土壤中呈膠體狀態(tài)，粒徑在１邋ｎｍ－１０００邋ｎｍ邋（物理化學(xué)）逡逑之間的固體顆粒、大分子或者分子聚合物。土壤膠體分為無機(jī)膠體，有機(jī)膠體逡逑和有機(jī)－無機(jī)復(fù)合膠體，如圖１－１［３４］。無機(jī)膠體和有機(jī)膠體在土壤中盡管能夠單逡逑獨(dú)存在，但是它們往往是通過各種作用力締合在一起構(gòu)成有機(jī)－無機(jī)復(fù)合膠體，逡逑現(xiàn)在已經(jīng)證實(shí)土壤中的膠體主要以復(fù)合膠體的形態(tài)存在［３５，３６］。逡逑＿：邐ＣＣＸＬＯＩＯＳＯＲ邐■逡逑ＳＯＬｌｆＴＥＳ邋Ｉ邐ＭＡＣＲＯＭＯＬＥＣＵＬＥＳ邐；邐ＰＡＦＴＨＣＬＥＳ逡逑｜邐；邐ｂＱＣｓｉ＾ｔｎ）逡逑９邐－８邐—７邐－■？蠢邐一５逡逑—Ｉ￣ｈ￣￣Ｉ￣￣ｈ－ｒ－４￣￣Ｉ——＾逡逑ｔＡ邐０．４５逡逑邐邋邐Ｔ邋邋邐邐■二逡逑晝邐Ａ＾ｒsE邋ａｃｉｄｓ邋丨邐Ｃｄｋ雄邋ｄｅｔ：ｒｊ＆逡逑ｇ邐｜邐Ｐｏｌｙｓａｃｃｈａｒｉｄｅｓ＇逡逑ｇ邐Ｐｅｐｔｆ�。澹�邐Ｐ？ｐｔ？ｄｏｇｌ／ｃａｉ？逡逑８邐｜邐Ｐｒｏｔｏｎｓ邐＼逡逑２邐ｆｊｖｉｃｓ邋Ｈｍｔｉｃ邋ａｓｇｒ＆ｇａｓｅｓ逡逑｜邐ｆｌｉｎｇｓ邐Ｖｉｒｕｓｅｓ邋Ｂａｄｅｒｓａ逡逑＊邐Ｉ邐Ｏｎｊａｎｃ邋ｃｏｍｐａｕｎｃｓｓ邋ａｃｉｓｏｒｔ＞？＜３逡逑？．會邐＇Ｓｊｎｆｔｒ邋＇邋：邐ｏｎ邋ｊｎｃｒｊａｒｓ：邋ｐａｉｔｉｃｉｅｓ逡逑？邐ｉ＇ｊ邐Ｃｌａｙｓ（＆�。酰妫颍叮睿铮ΓΓ悖幔簦澹�
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X53

【參考文獻(xiàn)】

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2 曹存存;紅壤膠體對鈾（Ⅵ）的吸附性能研究[D];南華大學(xué);2012年

本文編號：2674430