發(fā)布時(shí)間：2017-11-21 09:20

  本文關(guān)鍵詞：分子印跡型Fenton-like催化劑的制備及其選擇性性能研究

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【摘要】：多相Fenton-like催化氧化以羥基自由基為主要活性物種,羥基自由基沒有選擇性,因此它被用于催化氧化降解廢水時(shí)選擇性較差。而分子印跡材料具有特異性的分子識(shí)別能力,可選擇性地識(shí)別目標(biāo)物質(zhì)。因此,可將多相Fenton-like和分子印跡技術(shù)結(jié)合起來。本研究以4A分子篩為載體、亞甲基藍(lán)(Methylene blue, MB)為模板分子進(jìn)行分子印跡,印跡后摻入鐵離子制備了多相Fenton-like催化劑MI-FZ (molecularly imprinted Fe-zeolite);作為參照,合成過程中不加入模板分子進(jìn)行印跡所制備的催化劑記為FZ(Fe-zeolite without imprinting)。本文通過SEM、XRD、FT-IR等方法對(duì)催化劑進(jìn)行表征,并對(duì)MI-FZ催化劑的吸附和催化條件進(jìn)行優(yōu)化。同時(shí),以同具苯環(huán)結(jié)構(gòu)的雙酚A (BPA)為干擾物,研究MI-FZ的選擇吸附和選擇催化性。此外,對(duì)反應(yīng)機(jī)理和催化劑的使用壽命進(jìn)行了探究。主要實(shí)驗(yàn)結(jié)論如下：(1)印跡后,MI-FZ的性質(zhì)發(fā)生變化。FZ表面較為光滑,主要為片狀和層狀結(jié)構(gòu),而MI-FZ表面較粗糙,顆粒狀結(jié)構(gòu)明顯,且能觀察到類似于孔狀的結(jié)構(gòu)；MI-FZ和FZ都出現(xiàn)了Fe2O3和Fe2Al4Si5O18的特征峰；相比于FZ, MI-FZ出現(xiàn)了C=O和HOH的新特征峰；MI-FZ的平均粒徑和比表面積遠(yuǎn)大于FZ。(2)吸附劑投加量、MB初始濃度、pH和溫度會(huì)對(duì)MI-FZ吸附MB產(chǎn)生影響。吸附劑投加量為0.3 g/L,亞甲基藍(lán)初始濃度為10 mg/L,吸附溫度為30℃,此時(shí)實(shí)驗(yàn)條件較為適宜。此外,堿性條件下吸附效果較好,這可能是因?yàn)閴A性時(shí)的絮凝作用。MI-FZ對(duì)MB的吸附行為符合Langmuir模型和擬二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)方程,且主要為化學(xué)吸附。(3)MI-FZ對(duì)目標(biāo)分子MB具有選擇吸附能力。FZ對(duì)MB的平衡吸附量(15.7 m∥g)約為FZ(44.4 mg/g)的3倍,而FZ對(duì)BPA的吸附量明顯高于MI-FZ;混合溶液中,MI-FZ對(duì)MB的平衡吸附率為44.7%,遠(yuǎn)大于其對(duì)BPA的吸附率14.9%,而FZ對(duì)BPA的吸附率增至21%,對(duì)MB的吸附率減至28.8%。(4)催化劑投加量、過氧化氫投加量、pH和溫度會(huì)對(duì)MI-FZ催化MB產(chǎn)生影響。催化劑投加量為0.3 g/L,初始pH為4,過氧化氫投加量為0.16mol/L,反應(yīng)溫度為30℃,此時(shí)實(shí)驗(yàn)條件較為適宜。一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程能更好地描述MI-FZ和FZ對(duì)MB的催化降解過程。(5) MI-FZ對(duì)MB的具有選擇催化能力。FZ對(duì)MB的降解率為92.2%,遠(yuǎn)大于FZ的76.6%；對(duì)干擾物BPA,FZ的降解效率高達(dá)99.8%,遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于MI-FZ的56.4%,表明印跡后MI-FZ對(duì)目標(biāo)分子MB的催化效率增強(qiáng),而對(duì)非目標(biāo)物質(zhì)的催化效率降低�；旌先芤褐�,MI-FZ對(duì)MB的降解率(82.7%)遠(yuǎn)大于BPA(37.8%),而FZ對(duì)MB的降解率降至53.8%,對(duì)BPA的降解率增到73.5%,進(jìn)一步證明了催化劑的選擇性。(6) MI-FZ具有較好的使用壽命。在六次重復(fù)催化試驗(yàn)中,MI-FZ對(duì)MB的催化效率保持在87.0±5.0%。
【學(xué)位授予單位】：廣西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ426;X703

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本文編號(hào)：1210430