氧還原反應(yīng)(ORR)在燃料電池等能源轉(zhuǎn)化技術(shù)中占據(jù)重要的地位。但是由于ORR的能量勢壘高導(dǎo)致動(dòng)力學(xué)緩慢,限制了其實(shí)際的應(yīng)用。研發(fā)高效的ORR催化劑,對促進(jìn)能源轉(zhuǎn)化技術(shù)的發(fā)展起著關(guān)鍵作用。摻雜鐵氮的碳材料(Fe/N/C)在堿性的介質(zhì)中具備類似于商業(yè)Pt/C的電化學(xué)活性。此外Fe/N/C具有低廉,制備簡單等優(yōu)點(diǎn)成為能夠替代貴金屬催化劑的材料。Fe、N的共摻雜可以有效的改善氧的吸脫附,從而提升ORR活性。而利用有序介孔碳作為載體,能夠賦予Fe/N/C更大的比表面積,更多的分子、離子傳輸通道并且能夠更好的調(diào)控活性位點(diǎn)的分布。雜原子摻雜提高ORR的活性的原因在于能夠促使電荷重新排布,促進(jìn)更高密度的活性位點(diǎn)生成以及多個(gè)原子間的協(xié)同作用。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),將兩個(gè)以上的非金屬對碳進(jìn)行修飾能夠產(chǎn)生更佳的ORR活性。相較于N原子,S的原子半徑更大,電負(fù)性更低,并且也證實(shí)了其增強(qiáng)ORR活性的事實(shí)。我們基于上述問題和思考,對Fe/N/C材料進(jìn)行了進(jìn)一步的開發(fā)。首先利用具備大表面積以及大孔容的有序介孔碳CMK-5為載體,使用1,10鄰菲羅啉為小分子配位劑和碳氮源,加入鐵源,經(jīng)過熱解后無須酸洗便得到了一種ORR性能優(yōu)于...

【文章頁數(shù)】：99 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 氧還原反應(yīng)機(jī)理
    1.3 氧還原反應(yīng)催化劑
        1.3.1 貴金屬催化劑
        1.3.2 非貴金屬催化劑
    1.4 多孔納米碳基催化劑的制備
        1.4.1 模板法
        1.4.2 形態(tài)保留法
        1.4.3 共混法
        1.4.4 綜合法
    1.5 本課題研究主要內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和實(shí)驗(yàn)儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 材料的制備
    2.3 材料的性質(zhì)表征
        2.3.1 掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope,SEM)
        2.3.2 透射電子顯微鏡(Transmission Electron Microscope,TEM)
        2.3.3 比表面與孔隙度分析儀(Specific surface area and porosity analyzer)
        2.3.4 X射線衍射儀(X-Ray Diffraction,XRD)
        2.3.5 共焦顯微拉曼光譜儀(Raman)
        2.3.6 X射線光電子能譜(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)
    2.4 材料的電化學(xué)表征
        2.4.1 Ink的制備
        2.4.2 工作電極的制備
        2.4.3 旋轉(zhuǎn)圓盤電極(RDE)
        2.4.4 旋轉(zhuǎn)環(huán)盤電極(RRDE)
第三章 Fe/N@CMK-5 的制備及其電化學(xué)性能的研究
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)合成步驟
        3.2.2 材料的表征
        3.2.3 材料的電化學(xué)性能測試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 模板材料的形貌結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 合成材料的形貌表征
        3.3.3 合成材料的XRD及 Raman表征
        3.3.4 合成材料的氮?dú)馕摳奖碚?br>        3.3.5 合成材料的XPS表征
        3.3.6 合成材料的電化學(xué)性能表征
        3.3.7 不同鐵摻雜量的選擇
        3.3.8 酸洗條件的選擇
        3.3.9 合成材料的耐甲醇氧化
        3.3.10 合成材料的過氧化氫產(chǎn)率以及轉(zhuǎn)移電子數(shù)
        3.3.11 合成材料的穩(wěn)定性
    3.4 本章小結(jié)
第四章 FeNS/CMK-5 的制備以及電化學(xué)性能的研究
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)合成步驟
        4.2.2 材料的表征
        4.2.3 材料的電化學(xué)性能測試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 材料的形貌表征
        4.3.2 材料的XRD以及Raman表征
        4.3.3 材料的氮?dú)馕摳奖碚?br>        4.3.4 材料的XPS表征
        4.3.5 材料的電化學(xué)性能表征
        4.3.6 不同鐵摻雜量的選擇
        4.3.7 耐甲醇和過氧化氫產(chǎn)率測試
        4.3.8 材料的電化學(xué)穩(wěn)定性
    4.4 小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
作者在攻讀碩士學(xué)位期間公開發(fā)表的論文
致謝



本文編號：3913065