發(fā)布時間：2020-11-17 09:10

　　 全球碳循環(huán)從上個世紀起就已成為世界研究熱點。陸源有機物在海洋中的歸宿是理解全球碳循環(huán)的關(guān)鍵問題之一，而其中的難題就是如何定量分析水體和沉積物中有機物的陸源和海源組成。木質(zhì)素是維管植物的特有組分，以自然豐度高，來源和輸送途徑單一，存在廣泛，化學穩(wěn)定性和抗降解能力強，參數(shù)信息豐富等特點，成為分子化石中示蹤陸源有機物的最重要的一類。從上個世紀70年代開始，木質(zhì)素就作為示蹤劑被用于重建不同時期陸源有機物向海洋的輸入、遷移和埋藏，反演古環(huán)境變遷、古氣候變化，具有十分重要的地球化學意義。 本文建立和優(yōu)化了海洋沉積物中木質(zhì)素的分析方法，通過測定（和計算）黃、東海沉積物樣品中的木質(zhì)素參數(shù)，獲取了植被參數(shù)、降解參數(shù)等的分布特征；并結(jié)合其他有機地球化學參數(shù)（包括總有機質(zhì)C/N、總有機質(zhì)δ~(13)C、粒徑等），探討了有機物的來源、降解程度以及陸源有機碳（TOC）對埋藏在黃、東海陸架區(qū)總有機碳的貢獻。借助柱狀沉積物中木質(zhì)素的垂直分布特征，重建了TOC的沉積記錄，探討了影響陸源有機物來源、遷移和埋藏的因素。并比較了不同海域各柱狀樣的不同，研究了不同流域陸源植被對氣候變化的響應(yīng)，為預(yù)測未來氣候變化的影響提供了科學依據(jù)。主要研究結(jié)果如下： （1）建立了用堿性氧化銅氧化-固相萃取-氣相色譜法用于海洋沉積物中木質(zhì)素的測定，其中將PEP-SPE運用于海洋沉積物中木質(zhì)素氧化產(chǎn)物（LOPs）的萃取，并建立了“柱上衍生”的新方法用于LOPs的衍生化。研究結(jié)果表明：空白加標樣品用Cleanert PEP固相萃取法回收率為77.84～99.57%，相對標準偏差為0.57～8.04%(n=3)，回收率高、重現(xiàn)性好、溶劑用量少，還節(jié)省時間，對于LOPs的提取具有極大的優(yōu)勢。柱上衍生法節(jié)省衍生化試劑，效率高，操作簡便， LOPs的衍生化效率平均為100.8%±0.68%。在最優(yōu)實驗條件下測定了長江口以南海域表層沉積物樣品中的木質(zhì)素，回收率為72.66～85.99%，除對羥基苯甲醛外標準偏差均小于0.01mg/10gdw。 （2）黃海海域表層沉積物中的木質(zhì)素含量比長江口以南海域略高，隨著離岸距離的增加而顯著降低。黃海海域沉積物中陸源維管植物來源的有機物在總有機物中所占比重較大。研究區(qū)域沉積物中的陸源有機物均主要來源于被子植物草本組織，而長江口以南海域沉積物中木質(zhì)素參數(shù)均與長江中下游懸浮顆粒物一致，表明陸源有機物主要來自長江的輸送。LPVI更細致地分析出不同區(qū)域來源植被的差異：35°N以北陸源有機物主要來自被子植物；35°N以南區(qū)域，123°E以東主要來自被子植物，而123°E以西大部分來自裸子植物草本組織。此外，該研究區(qū)域木質(zhì)素的降解以去甲基/去甲氧基降解為主，氧化降解程度偏低。 （3）對南黃海中部的ZY2柱狀沉積物的分析表明，被子植物草本組織是陸源有機物的主要來源，僅在其中較短時期有裸子植物的添加，有機物的降解程度變化不大。首次將木質(zhì)素分子化石參數(shù)與AMS14C測年相結(jié)合建立了近6000a東亞冬季風的時間變化序列如下：6000～4200a B.P.，劇烈波動期；4200～3500a B.P.，季風減弱，但在4084a B.P.略有增強；3500～1800a B.P.，穩(wěn)定期；1800～100a B.P.，減弱-增強-減弱。整體而言，木質(zhì)素作為環(huán)境演變的良好指示計，較好地反映出氣候的變化。 （4）濟州島西南泥質(zhì)區(qū)的F10柱樣，80cm以淺，木質(zhì)素含量和特征參數(shù)均趨于穩(wěn)定，該時期正好對應(yīng)于東亞冬季風的穩(wěn)定期，陸源有機物的來源和貢獻趨于穩(wěn)定，均為被子植物草本組織，有機物的降解程度較高；80cm以深，對應(yīng)于東亞冬季風的劇烈波動期，無論沉積物來源還是陸源有機物的貢獻大小和來源植被類型都有較大變化，而且隨著埋藏時間的增加，沉積物中陸源有機碳的降解程度反而有所減弱。 （5）長江口和閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)的柱狀沉積物中木質(zhì)素含量差別不大，陸源有機物大部分來源于被子植物的草本組織，但在個別層次可能有少量木本組織的混合，幾乎沒有裸子植物來源。沉積物中陸源有機碳的降解程度較弱，以氧化降解為主；而且降解程度隨著埋藏時間的增加沒有明顯變化。
【學位單位】：中國海洋大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2012
【中圖分類】：P736.21
【部分圖文】：

圖 1-1 全球碳循環(huán)框架圖[1]Fig. 1-1 Frame diagram of global carbon cycle(方框中左邊數(shù)字表示各碳庫的平均儲量(109tC)，右邊括號中數(shù)字為平均每年因人為輸入導(dǎo)致的增加量，橫線上的數(shù)字為各碳庫間的年平均通量(109tC/a) )全球碳循環(huán)中，大約有三分之二的活性有機碳儲存于陸地上。而海洋的有機碳埋藏通量約為 0.1~0.2Gt/yr，陸源有機碳大約占 33%~54%[4, 5]，因此 TOM 不僅是全球碳循環(huán)的最重要的碳庫之一，而且是海洋碳庫的一個巨大的“源”。河流每年大約向海洋輸送 0.25Gt 溶解有機碳（DOC）和 0.15Gt 顆粒有機碳（POC）[6-8]，從全球范圍來看，河流輸送的 DOC 就足以支持海水中溶解有機碳庫的循環(huán)，相似地，河流輸送的陸源 POC 也足以提供海洋沉積物中所有的有機碳，然而，海水中的 DOC 和海洋沉積物中埋藏的 POC 只有很小一部分是陸地來源的，因此，TOM 在海洋中的歸宿已成為正確理解全球碳循環(huán)的關(guān)鍵問題之一[6, 9]。在全球碳

圖 1-2 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)示意圖[52]Fig.1-2 Typical lignin structure[52].穩(wěn)定性和生物地球化學特性在淡水物。早從上個世紀七十年代開始，物被廣泛的接受并使用[38]。早期的，并初步建立了指示木質(zhì)素來源的

用于指示木質(zhì)素的來源和降解程度，評估陸源有機物向和對碳通量貢獻。此外，鑒于木質(zhì)素的 C 和 S 系列單體的降解優(yōu)體，在利用 S/V 和 C/V 參數(shù)進行植被來源分析時，往往受到木質(zhì)，近年來又提出了木質(zhì)素酚類單體植被指數(shù)（lignin phenol vegetati作為指標來判斷植被來源。與木質(zhì)素參數(shù) S/V 和 C/V 相比，LPV植被來源，對較小的植被和環(huán)境變化也更敏感[70, 71]。木質(zhì)素經(jīng) C生 30 種特征酚類二聚體和其他 14 種特征酚類單體，這些二聚體和素指征參數(shù)相結(jié)合也許可以提供更多木質(zhì)素植被來源和降解情況部分二聚體和新的單體沒有標準化合物，所以這些新的特征產(chǎn)物并應(yīng)用[72]。
【參考文獻】

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本文編號：2887324