發(fā)布時間：2018-01-14 10:36

  本文關(guān)鍵詞：南極普里茲灣和南極半島附近海域沉積物中典型持久性污染物的殘留特征和來源解析　出處：《中國地質(zhì)大學(xué)》2014年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：持久性污染物由于其具備高毒性、蓄積性、持久性等特征,對人類健康產(chǎn)生了嚴(yán)重的威脅,更重要的是,由于持久性污染物大多為半揮發(fā)性的物質(zhì),可以在室溫下?lián)]發(fā)進(jìn)入大氣,從而帶來全球性的影響,如果說早期的對持久性污染物的調(diào)查是出于保護(hù)污染物產(chǎn)生地居民的健康的目的,那么,隨著環(huán)境意識和全球意識的提高,持久性污染物的全球擴(kuò)散使得科學(xué)家們的目光已經(jīng)不僅僅是集中在污染嚴(yán)重的區(qū)域,他們同時也把科研的目光投向了曾經(jīng)被認(rèn)為是清潔的區(qū)域,南北極地區(qū)就是其中之一極區(qū)持久性污染物研究之所以引起科學(xué)家的重視是由于其遠(yuǎn)距離輸送特性,隨著在南極的冰雪和生物體中檢測到持久性污染物的存在,“全球冷凝效應(yīng)”和“蚱蜢跳理論”等理論相應(yīng)被完善和發(fā)展起來,研究發(fā)現(xiàn)持久性污染物可以通過地球大氣的冷凝沉降作用遠(yuǎn)距離傳送到寒冷的地區(qū),如同螞蚱跳一樣從溫暖的地區(qū)逐步輸送,而高緯度、高海拔和低溫的區(qū)域成為這些污染物最終匯集的主要區(qū)域,而這套理論也是通過大量的實測數(shù)據(jù)和研究得以印證,特別是在山區(qū)和高緯度地區(qū)所做的一些研究證明了持久性污染物在大氣中的長距離輸送特性。這些區(qū)域之所以引起科學(xué)家們的興趣原因有兩點(diǎn)：第一點(diǎn)是因為這些區(qū)域生態(tài)系統(tǒng)的脆弱性；第二點(diǎn)就是因為在這些區(qū)域,很少會有污染物的背景干擾,其他區(qū)域的污染物通過大氣的遠(yuǎn)距離傳輸,在這些區(qū)域得以沉降和堆積,常年遵守著一定的堆積規(guī)律,從某種程度上來說,我們可以把這些區(qū)域作為全球污染的一個“晴雨表”,通過這些未被人為干擾區(qū)域持久性污染物的研究來了解全球污染物大時問尺度上的年際變化過程,同時也了解持久性污染物在極區(qū)的遷移轉(zhuǎn)化過程。世界上多個國家地區(qū)和組織陸續(xù)在南極開展了持久性污染物的調(diào)查與監(jiān)測,并且發(fā)表了一些相關(guān)的研究成果。盡管如此,與北極協(xié)調(diào)一致的污染物監(jiān)測工作相比,南極的監(jiān)測和評估計劃還沒有建立,而且北極的污染物觀測數(shù)據(jù)時間都較為廣泛,區(qū)域分布也較為均勻,如著名的北極觀測計劃AMAP就積累了十年以上的觀測數(shù)據(jù),而定點(diǎn)長時間序列觀測數(shù)據(jù)與沿岸大面積數(shù)據(jù)調(diào)查數(shù)據(jù)的積累,已經(jīng)讓科學(xué)家能很好對北極持久性污染物的來源及遷移轉(zhuǎn)化機(jī)制作出深入探討,估算不同介質(zhì)持久性污染物的遷移轉(zhuǎn)化通量,詳細(xì)闡述不同界面過程的遷移過程以及在整個海域食物網(wǎng)不同生物體中的積累放大過程。相對而言南極和南半球的污染物調(diào)查和觀測相對時間較短,沒有翔實和系統(tǒng)的數(shù)據(jù)支撐說明持久性污染物在南極大陸和附近海域的遷移轉(zhuǎn)化過程和通量,特別是在研究區(qū)域上,以與南美大陸緊鄰的南極半島研究文章居多,海域研究以科考站相對聚集的羅斯海和威德爾海的持久性污染物研究為主,并已經(jīng)從環(huán)境調(diào)查轉(zhuǎn)向了對遷移轉(zhuǎn)化機(jī)制和機(jī)理的研究,而對于本研究所在的普里茲灣而言,環(huán)境調(diào)查尚剛剛起步,遷移轉(zhuǎn)化機(jī)制研究更是無從談起,這與各個國家的南極科考活動在西南極較為頻繁而在東南極相對較為薄弱存在一定關(guān)系。本論文以中國近年來南極科考獲得的沉積物樣品為主要研究對象,對東南極普里茲灣表層沉積物中持久性污染物的時空分布等特性進(jìn)行了分析和研究,同時本論文也結(jié)合國家自然科學(xué)基金項目開展了西南極鳥類棲息地糞土、鳥卵及企鵝機(jī)體組織中持久性污染物的分析,研究持久性污染物在南極不同營養(yǎng)級生物中的遷移及積累特征。論文主要取得了以下重要的研究成果：(1)調(diào)查和研究了普里茲灣表層沉積物中PCBs的含量水平、組成特征及來源�！芇CBs的變化范圍為0.87-5.84ng/g,平均為2.13 ng/g,就PCBs的總體含量而言,普里茲灣表層沉積物的PCBs含量比世界主要河口海灣含量要低很多,而與北極及周邊海域的表層沉積物中含量相當(dāng)。與南極其他區(qū)域獲取的結(jié)果相比較,遠(yuǎn)低于受污染物排放影響羅斯海及附近的麥克默多海灣表層沉積物中的含量,與東南極陸上土壤中的含域較為接近。在PCBs各同系物異構(gòu)體含量組成上,低氯代的Tri-PCBs、 Tetra-PCBs和Penta-PCBs 占了∑PCBs的75%以上,通過相關(guān)性分析表明這三類同系物具備一定的同源性,根據(jù)全球蒸餾效應(yīng)和蚱蜢跳理論,南極普里茲灣表層沉積物中Penta-PCBs占據(jù)主要地位是南半球中低緯度PCBs污染區(qū)域長距離輸送的結(jié)果,同時可能存在PCBs的區(qū)域性本地污染。通過對PCBs同系物各異構(gòu)體進(jìn)行組分比較,初步判斷普里茲灣PCBs的主要工業(yè)源是化合物Aroclor1254。(2)調(diào)查和研究了普里茲灣的表層沉積物中OCPs的含量水平、組成特征及來源。11種OCPs目標(biāo)物的總濃度為0.79～7.9 ng/g,平均為2.35 ng/g。其中,HCHs、CHLs和DDTs的含量分別為0.28-1.23 ng/g(平均為0.57ng/g)、nd-0.17 ng/g(平均為0.07ng/g)和0.45～6.5ng/g(平均為1.7ng/g)。該結(jié)果與南極其它地區(qū)及我國青藏高原等人跡罕至的湖泊、河口和海灣等含量相近,表明雖然沒有人類活動導(dǎo)致的近源污染,但仍積累了相當(dāng)濃度的OCPs,其殘留水平低于多數(shù)的相關(guān)研究,但高于部分沿海的河口和海灣�？傮w上,普里茲灣表層沉積物中OCPs的含量在已有研究當(dāng)中處于中等殘留水平。在組成特征上,OCPs以DDTs的含量最高,HCHs其次,CHLs最低,這一方面與三者的歷史生產(chǎn)和使用量的大小有關(guān),另一方面是由其本身的遠(yuǎn)距離遷移能力決定的。DDTs中o,p'-DDT與p,p’-DDT的濃度比平均為0.22,與工業(yè)品DDT相近,表明該海灣的DDTs污染主要來源于工業(yè)品DDTs,而DDT降解產(chǎn)物DDD和DDE的含量較低則表明南極寒冷的氣候條件限制了DDT的降解；HCHs中持久性較強(qiáng)的β-HCH和δ-HCH占主導(dǎo),共占77%左右,表明HCHs的污染以歷史殘留占優(yōu)勢,而異構(gòu)體濃度比a/γ-HCH的值遠(yuǎn)小于工業(yè)品,說明以y-HCH為純品的林丹是該區(qū)域7-HCH的主要來源；CHLs中,TC相比CC更容易通過大氣遷移,且較CC而言更難被微生物等降解,這兩個因素使得普里茲灣中CC的檢出率以及檢出濃度均低于TC。(3)研究了普里茲灣表層沉積物中PCBs和OCPs的區(qū)域分布特征及影響因素,初步估算了海域持久性污染物的堆積通量。PCBs和OCPs在表層沉積物中均表現(xiàn)山含量分布呈現(xiàn)灣內(nèi)區(qū)高,灣口兩側(cè)淺灘區(qū)次之,灣外開闊大洋區(qū)最低的分布趨勢,可能影響平面分布的因素包括普里茲灣地形、海流、海冰以及沉積物類型等,特殊的地形和水文條件使得普里茲灣灣內(nèi)流速較慢,與外界的交換也較弱,使得POPs無法快速擴(kuò)散在灣內(nèi)聚集；灣內(nèi)高值區(qū)與夏季普里茲灣海冰消散的主要區(qū)域保持一致并存在大面積重疊區(qū)可能是由于海冰變化會對表層沉積物中POPs含量分布帶來積極影響,海冰消融促進(jìn)了大氣和海冰中的POPs顆粒物質(zhì)進(jìn)入海水中,顆粒物沉降將大量POPs帶入沉積物中從而改變普里茲灣表層沉積物中含量平面分布的格局�？傮w而言,普里茲灣沉積物中POPs保存是動力學(xué)過程和吸附過程共同作用的結(jié)果,具有季節(jié)性變化特征的冰間湖是主要驅(qū)動原因,吸附遷移過程中顆粒物的有機(jī)碳含量是關(guān)鍵因素。通過已有測定站位的沉積速率和沉積通量,初步估算普里茲灣OCPs的年堆積通量HCHs為13.1±7.0kg/a,DDTs為31.7±14.8kg/a,OCPs為46.5±23.6kg/a。(4)研究和分析了西南極長城站附近不同營養(yǎng)級生物棲息地、鳥卵以及企鵝機(jī)體組織中POPs的含量水平、來源及生物積累機(jī)制。生物棲息地POPs的含量高低依次順序為：棕賊鷗巢區(qū)灰賊鷗巢區(qū)企鵝棲息地海豹棲息地巨海燕巢區(qū),棲息地糞土中污染物濃度水平與生物所處的南極食物網(wǎng)營養(yǎng)級的層次有密切關(guān)系,層級較高的棕賊鷗和灰賊鷗棲息地糞土中持久性污染物平均含量比企鵝與巨海燕棲息地高。對具體污染物進(jìn)行分析和溯源,發(fā)現(xiàn)各個生物棲息地糞土HCH的異構(gòu)體中a-HCH與7-HCH的比值范圍為3.3-7.5,HCHs的來源主要是以工業(yè)品的歷史輸送為主；DDTs主要來源于老的工業(yè)污染,以歷史污染物為主要來源;PCBs同系物均以高氯代為主,占比例較高的為Hexa-PCBs和Hepta-PCBs,并且在高級營養(yǎng)層次的灰賊鷗、棕賊鷗與威德爾海豹棲息地糞土中高氯代多氯聯(lián)苯的含量和比例均較高。對鳥卵中POPs的研究結(jié)果表明：食物網(wǎng)中營養(yǎng)級的高低以及捕食習(xí)性同樣是影響POPs在海鳥體內(nèi)蓄積并影響到卵中含量的濃度值,賊鷗卵中PCBs高出金圖企鵝卵2-3個數(shù)量級,隨著營養(yǎng)級的增高,高氯代多氯聯(lián)苯有逐漸比例增加的趨勢；海鳥卵中HCH異構(gòu)體主要是以β-HCH存在,p,p'-DDE作為DDT中最主要的最終代謝產(chǎn)物,在四種鳥類卵中占據(jù)了很大的比例,最高可以達(dá)到97%,老的工業(yè)污染源是南極鳥類卵中DDT的主要來源。對金圖企鵝五種機(jī)體組織中POPs的含量研究發(fā)現(xiàn)OCPs中的HCH和DDT以及PCBs在機(jī)體組織的濃度高低順序均為：脂肪尾脂腺骨質(zhì)頭顱肌肉,并且污染物在脂肪和尾脂腺含量明顯高于其他機(jī)體組織。從各個機(jī)體組織o,p'-DDT/p,p'-DDT的比值來看,說明企鵝機(jī)體中的DDT來源除了老工業(yè)源外,還有其他的污染來源,比如DDT的替代品三氯殺螨醇農(nóng)藥；PCBs在企鵝的機(jī)體組織中主要是以高氯代的PCB138、PCB153和PCB180為主。本論文的開展在一定程度上彌補(bǔ)東南極普里茲灣沉積物中持久性污染物數(shù)據(jù)空白的缺失,為全面了解東西南極主要海灣沉積物中OCPs和PCBs的含量和分布趨勢提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù),有助于進(jìn)一步了解東南極持久性污染物的遷移、轉(zhuǎn)化及埋藏特征；同時論文研究的西南極不同鳥類在代謝排卵中持久性污染物不同異構(gòu)體的含量及變化機(jī)制,對了解西南極食物網(wǎng)中持久性污染物的來源及生物積累具有現(xiàn)實意義。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：中國地質(zhì)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：X55

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1423222