直接甲醇燃料電池(DMFC)是一種以液態(tài)甲醇作為燃料,具有結(jié)構(gòu)簡單、效率高、操作方便、環(huán)境污染小等優(yōu)點的燃料電池,可以廣泛用作通訊和交通等領(lǐng)域的儲能以及發(fā)電裝置。催化劑是燃料電池的關(guān)鍵材料之一,其性能直接決定了電池的充放電性能和使用壽命。DMFC中催化劑主要以價格昂貴、儲量有限的鉑(Pt)和鈀(Pd)等貴金屬為主,這些金屬在長時間的催化氧化過程中,表面易被CO等有害氣體所覆蓋,造成催化劑中毒。在尋找高活性和低成本的非鉑催化劑過程中,人們發(fā)現(xiàn)了價格低廉、抗CO和S中毒能力強的類鉑催化劑——碳化鎢(WC)。目前,采用實驗方法可以制備出催化活性和穩(wěn)定性均優(yōu)于傳統(tǒng)Pt/C催化劑的Pt/WC復合催化劑,但不同的實驗方法很難觀察和確定反應的微觀變化和最佳制備條件。得益于計算機技術(shù)的發(fā)展,模擬計算的方法已經(jīng)可以深入到材料微觀變化的研究,為高性能催化劑的制備提供理論指導。本文采用密度泛函理論(DFT)計算CO和CH₃OH在純Pt(111)表面和Pt_ML/WC(0001)表面的吸附行為和催化機理,針對態(tài)密度、能帶結(jié)構(gòu)和Mulliken電荷數(shù)進行分析,從理論角度...

【文章頁數(shù)】：64 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
中文摘要
ABSTRACT
1.緒論
    1.1 引言
    1.2 直接甲醇燃料電池(DMFC)簡介
        1.2.1 DMFC的發(fā)展歷程
        1.2.2 DMFC的工作原理
        1.2.3 DMFC存在的問題
    1.3 DMFC催化劑的研究
        1.3.1 鉑基催化劑的催化反應
        1.3.2 鉑基催化劑的載體
        1.3.3 碳化鎢催化劑的研究
    1.4 理論計算的基礎(chǔ)
        1.4.1 密度泛函理論(DFT)簡介
        1.4.2 DFT在電化學領(lǐng)域的應用
        1.4.3 Materials Studio軟件簡介
    1.5 選題的意義及研究內(nèi)容
        1.5.1 選題意義
        1.5.2 主要研究內(nèi)容
2.CO和 CH₃OH在 Pt(111)表面的吸附
    2.1 引言
    2.2 計算模型和方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 晶胞的優(yōu)化
        2.3.2 Pt(111)的表面性質(zhì)
        2.3.3 吸附模型和吸附能的計算
        2.3.4 態(tài)密度分析
        2.3.5 能帶結(jié)構(gòu)分析
        2.3.6 Mulliken電荷數(shù)分析
    2.4 本章小結(jié)
3.單層Pt原子在WC(0001)表面的吸附
    3.1 引言
    3.2 計算模型和方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 WC(0001)表面模型的建立
        3.3.2 WC(0001)表面的電子結(jié)構(gòu)
        3.3.3 H2在WC(0001)表面的吸附
        3.3.4 Pt_ML/WC(0001)表面模型
        3.3.5 Pt_ML/WC(0001)表面的態(tài)密度分析
        3.3.6 Pt_ML/WC(0001)表面的Mulliken電荷數(shù)分析
        3.3.7 Pt_ML/WC(0001)表面的電荷密度分析
    3.4 本章小結(jié)
4.CO和 CH₃OH在 Pt_ML/WC(0001)表面的吸附
    4.1 引言
    4.2 計算模型和方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 吸附模型和吸附能計算
        4.3.2 態(tài)密度分析
        4.3.3 能帶結(jié)構(gòu)分析
        4.3.4 Mulliken電荷數(shù)分析
        4.3.5 CO在 Pt(111)和Pt_ML/WC(0001)表面吸附的對比
        4.3.6 CH₃OH在 Pt(111)和Pt_ML/WC(0001)表面吸附的對比
    4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論
6 研究展望
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術(shù)論文情況
致謝
作者簡介



本文編號：3989095