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典型納米材料存在下水中重金屬離子的去除機(jī)制及腐殖酸的影響

發(fā)布時(shí)間:2018-08-11 17:24
【摘要】:納米材料因具有大比表面積、豐富的含氧官能團(tuán)等優(yōu)點(diǎn),被認(rèn)為是水中有機(jī)污染物和重金屬凈化的優(yōu)良吸附劑。環(huán)境中廣泛存在的天然有機(jī)質(zhì)(NoM)會(huì)通過(guò)各種相互作用吸附到納米材料表面上,不僅會(huì)改變顆粒物在環(huán)境中的遷移、轉(zhuǎn)化及歸宿,同時(shí)也可能會(huì)影響納米材料對(duì)重金屬離子的吸附,從而改變環(huán)境中重金屬的遷移、轉(zhuǎn)化及歸宿。因此,本文研究了幾種典型納米材料(包括納米碳管和納米氧化物)存在下Cu2+、Zn2+、Pb2+、Cd2+等重金屬離子的去除機(jī)制以及腐殖酸改性納米氧化物吸附Cu2+離子的規(guī)律及機(jī)理研究,取得了以下主要?jiǎng)?chuàng)新性結(jié)論。(1)發(fā)現(xiàn)納米材料存在下水中重金屬離子的去除機(jī)制主要是重金屬自身的沉淀作用,而不是納米材料的吸附作用。主要證據(jù)包括不同溶液pH值下的去除率曲線和沉淀曲線重合,不同pH值下的去除率曲線不受吸附劑劑量、重金屬初始濃度的影響。并初步探明以往研究得到納米材料能高效吸附去除重金屬離子的表觀結(jié)論主要原因是忽略了反應(yīng)前后溶液pH值的變化情況或納米材料在生產(chǎn)制造過(guò)程中本身所含有的雜質(zhì)會(huì)與重金屬離子產(chǎn)生沉淀作用。(2)Cu2+離子在腐殖酸改性納米氧化鈦和Y-納米氧化鋁上的吸附容量與腐殖酸改性量成正相關(guān),吸附能力則與改性后腐殖酸中羧基在總官能團(tuán)中的占比成正相關(guān),說(shuō)明腐殖酸改性能顯著增強(qiáng)納米氧化物對(duì)Cu2+離子的吸附。探明其吸附機(jī)制主要是通過(guò)負(fù)載到納米氧化物表面的含氧官能團(tuán),特別是羧基含氧官能團(tuán)吸附Cu2+離子。與納米氧化鋁相比,納米氧化鈦不僅能吸附更多的腐殖酸,而且主要是通過(guò)羥基結(jié)合腐殖酸,導(dǎo)致改性納米氧化鈦中羧基在總官能團(tuán)中占比增大。因此,腐殖酸改性納米氧化鈦對(duì)Cu2+離子不僅有更大的吸附容量,還有更強(qiáng)的吸附能力。
[Abstract]:Nanomaterials are considered as excellent adsorbents for the purification of organic pollutants and heavy metals in water due to their large specific surface area and abundant oxygen functional groups. (NoM), a natural organic matter widely existing in the environment, is adsorbed onto the surface of nanomaterials through various interactions, which will not only change the transport, transformation and fate of particulate matter in the environment. At the same time, it may affect the adsorption of heavy metal ions by nanomaterials, thus changing the migration, transformation and fate of heavy metals in the environment. Therefore, in the presence of several typical nano-materials (including carbon nanotubes and nano-oxides), the removal mechanism of heavy metal ions such as Cu2 _ (2) Zn _ (2) and Pb _ (2) O _ (2) CD _ (2) and the regularity and mechanism of humic acid-modified nano-oxides adsorbing Cu2 ions were studied. The main innovative conclusions are as follows: (1) it is found that the removal mechanism of heavy metal ions in water under the presence of nanomaterials is mainly the precipitation of heavy metals themselves rather than the adsorption of nanomaterials. The main evidences include the coincidence of the removal rate curve and precipitation curve under different pH values, and the removal rate curves under different pH values are not affected by the concentration of adsorbent and the initial concentration of heavy metals. The main reason is that the change of pH value of solution before and after the reaction or the content of nanomaterials in the process of production and manufacture are ignored. Some impurities can precipitate with heavy metal ions. (2) the adsorption capacity of Cu2 ions on humic acid-modified nano-titanium oxide and Y- nano-alumina is positively correlated with the amount of humic acid modification. The adsorption capacity was positively related to the proportion of carboxyl groups in the total functional group of the modified humic acid, which indicated that the modified humic acid could significantly enhance the adsorption of Cu2 ions on nano-oxides. It is found that the adsorption mechanism is mainly through the adsorption of Cu2 ions by the oxygen-containing functional groups loaded on the surface of nano-oxides, especially the carboxyl oxygen-containing functional groups. Compared with nano-alumina, nano-titanium oxide can not only adsorb more humic acid, but also increase the proportion of carboxyl group in the total functional group of modified nano-titanium oxide mainly through hydroxyl binding humic acid. Therefore, humic acid-modified nano-titanium oxide not only has a larger adsorption capacity for Cu2 ions, but also has a stronger adsorption capacity.
【學(xué)位授予單位】:浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類(lèi)號(hào)】:TB383.1

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