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  本文關(guān)鍵詞：半纖維素—?dú)ぞ厶腔�生物功能材料研究及其�?yīng)用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《武漢大學(xué)》 2014年

半纖維素—?dú)ぞ厶腔�生物功能材料研究及其�?yīng)用

吳述平  

【摘要】：木質(zhì)纖維素由纖維素、木質(zhì)素和半纖維素組成,是自然界最豐富的生物資源。半纖維素是連接纖維素和木質(zhì)素的一類雜聚多糖,由于其分子的異質(zhì)性、多分散性,分枝度高和無定形結(jié)構(gòu),從而造成半纖維素基礎(chǔ)理論研究的困難,限制了它的研究與開發(fā)。另一方面,殼聚糖是第二大生物資源甲殼素的N-脫乙�；�的產(chǎn)物,是唯一大量存在的堿性多糖。由于它具有抗菌、無毒、生物相容性和可生物降解等優(yōu)點(diǎn)而廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、食品、化妝品、農(nóng)業(yè)、環(huán)保和紡織等領(lǐng)域。因此,利用殼聚糖改性半纖維素,將為后繼的高值化利用開辟新途徑。本論文基于殼聚糖分子中活性氨基可與半纖維素分子的末端還原羰基發(fā)生美拉德反應(yīng)(Maillard reaction),通過調(diào)控反應(yīng)過程得到具有新功能的生物基材料和生化制品。進(jìn)一步拓寬半纖維素的深入研發(fā)與應(yīng)用范圍。 本文主要以半纖維素木聚糖和殼聚糖及其衍生物為原料,通過調(diào)控美拉德反應(yīng)構(gòu)建新產(chǎn)物,并研究復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與性能的構(gòu)效關(guān)系。本論文的主要創(chuàng)新點(diǎn)包括：(1)考察四種不同來源半纖維素的分子結(jié)構(gòu)特性,首次確證了玉米芯中半纖維素的支鏈雜多糖其支化度為最低,分子量較小,導(dǎo)致空間位阻小,從而有利于進(jìn)行Maillard反應(yīng)；(2)成功實(shí)現(xiàn)了半纖維素和殼聚糖及其衍生物的Maillard反應(yīng),并通過調(diào)控實(shí)驗(yàn)參數(shù)首次制備出優(yōu)良抗菌、抗氧化性能的半纖維素-殼寡糖-鋅復(fù)合物；(3)基于半纖維素與殼聚糖(或羧甲基殼聚糖)的席夫堿反應(yīng)和固液界面白組裝成膠束的作用構(gòu)建出具有高效止血和廣譜抗菌功能的半纖維素／殼聚糖(或羧甲基殼聚糖)／納米Ti02雜化材料；(4)基于Ti02納米粒子的多孔結(jié)構(gòu)和親合性,創(chuàng)建具有高效重金屬吸附能力的半纖維素／殼聚糖／納米Ti02復(fù)合物,該材料顯示出對多元素重金屬復(fù)合污染,特別是對Cr6+和Hg2+的高效去除能力。 本學(xué)位論文主要研究內(nèi)容與結(jié)果包括以下四部分。 不同來源半纖維素的分離、純化及結(jié)構(gòu)鑒定為篩選適合Maillard反應(yīng)的半纖維素,采用堿液溶解法分別從玉米芯、竹木、杉木和黑楊植物中提取出半纖維素,并用15%～90%的乙醇溶液對半纖維素進(jìn)行分級沉淀,得到17種組分。通過高效陰離子交換色譜(HPAEC),凝膠滲透色譜(GPC),靜態(tài)光散射(SLS),紅外光譜(FT-IR),核磁共振(1H、13CNMR)以及熱重分析(TGA)等技術(shù)分析半纖維素的化學(xué)成分,分子量,結(jié)構(gòu)和熱穩(wěn)定性。結(jié)果表明,四種來源的半纖維素均以D-木糖基為主鏈,而側(cè)鏈和支化度則有顯著差異。其中,玉米芯半纖維素的側(cè)鏈基主要為阿拉伯糖-4-O-甲基葡萄糖醛酸,竹木半纖維素以阿拉伯糖基為側(cè)鏈,杉木半纖維素的側(cè)鏈主要為L-阿拉伯糖基-4-O-甲基葡萄糖醛酸,楊木半纖維素以O(shè)-乙酰基-4-0-甲基葡萄糖醛酸基團(tuán)為側(cè)鏈。在所分離的幾種半纖維素中,玉米芯半纖維素葡萄糖醛酸與木糖比值最小,具有較低的分枝度和分子量,顯示較小的空間位阻能順利進(jìn)行Maillard反應(yīng)。從而選定玉米芯直鏈性半纖維素作為反應(yīng)物。此外,還發(fā)現(xiàn)木材中半纖維素的熱穩(wěn)定性要高于禾本科植物并隨分子量增加而增加。 美拉德反應(yīng)產(chǎn)物(MRPs)的抗氧化與抗菌活性研究首次成功實(shí)現(xiàn)了玉米芯半纖維素與殼聚糖及其衍生物的Maillard反應(yīng),并制備出木聚糖-殼聚糖,木聚糖-殼寡糖,木聚糖-氨基葡萄糖鹽酸鹽,木聚糖-牛磺酸與木聚糖-殼寡糖-鋅復(fù)合材料,通過紫外吸收光譜(UV),褐變強(qiáng)度(Browning intensity),熒光變化(Fluorescence changes),紅外光譜(FT-IR), X射線衍射(XRD),抗氧化能力(Antioxidant activity)和抗菌活性(Antimicrobial assessment)等方法研究了反應(yīng)動力學(xué)及產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)與性能,并探討了不同反應(yīng)單體的分子量對Maillard反應(yīng)及產(chǎn)物性能的影響。結(jié)果表明反應(yīng)單體分子量越低,越有利于Maillard反應(yīng)的進(jìn)行。然而,反應(yīng)單體分子量越高,產(chǎn)物的抗氧化能力越強(qiáng)。尤其,產(chǎn)物的抗菌活性隨氨基含量的降低而下降。通過優(yōu)化反應(yīng)條件,得到抗菌、抗氧化性能優(yōu)異的木聚糖-殼寡糖-鋅復(fù)合物(XCGZC)。其抗氧化能力和抗菌活性分別是殼寡糖的2.5倍和5倍。木聚糖-殼寡糖-鋅復(fù)合物對大腸桿菌、金黃色葡萄球菌、枯草芽孢桿菌、沙門氏菌和巨大芽孢桿菌具有優(yōu)良的抗菌性,其半數(shù)清除能力IC50為5.37mg/mL。由此,本工作為半纖維素的深入研發(fā)開辟了一條新路徑。 半纖維素／殼聚糖復(fù)合材料構(gòu)建及止血和抗菌功能利用殼聚糖及羧甲基殼聚糖分子鏈上氨基與半纖維素分子鏈上末端還原羰基發(fā)生席夫堿反應(yīng)生成交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),然后與經(jīng)表面活性劑十二烷基硫酸鈉改性納米二氧化鈦復(fù)合構(gòu)建新材料。該材料顯示出優(yōu)良的止血功能和抗菌活性。其中,半纖維素-殼聚糖-Ti02作為止血材料對兔耳動脈創(chuàng)面止血時間為1分鐘,出血量僅為0.08g,明顯優(yōu)于市場上同類產(chǎn)品明膠海綿和止血海綿。實(shí)驗(yàn)證明該雜化材料的兩組分協(xié)同疊加效應(yīng)從而使其凝血和抗菌功能大為增強(qiáng)。同時,生物相容性試驗(yàn)顯示該復(fù)合材料對人胚肺成纖維細(xì)胞(2BS)無細(xì)胞毒性,呈良好的生物相容性,對肺炎雙球菌處理2小時后,其抑菌率接近100%。對金黃色葡萄球菌處理2小時,抑菌率為76%,而處理4小時,抑菌率達(dá)到接近100%。尤其,對巨大芽孢桿菌和變形桿菌處理2-4小時后,其抑菌率分別為84.93～86.76%和84.23～88.46%。大大拓寬了半纖維素在生物醫(yī)用領(lǐng)域的應(yīng)用。 基于半纖維素的多元素重金屬多孔高效吸附材料的構(gòu)建通過殼聚糖分子鏈上的氨基和木聚糖分子鏈末端還原羰基反應(yīng)成功制備出木聚糖-殼聚糖-納米Ti02雜化材料,它具有多重結(jié)構(gòu)和眾多吸附位點(diǎn),而且改變Ti02納米顆粒填料的含量可以改善木聚糖-殼聚糖的三維空間結(jié)構(gòu)并增加復(fù)合物的吸附比表面積,構(gòu)建出高效吸附材料。同時,利用FT-IR、TGA,比表面積測定儀(Brunauer-Emmett-Teller, BET),掃描電子顯微鏡(SEM)和透射電子顯微鏡(TEM)研究木聚糖-殼聚糖-納米Ti02雜化材料結(jié)構(gòu)和性能。尤其,研究了木聚糖-殼聚糖-納米TiO2雜化材料的溶脹性和對重金屬離子Cu2+, Cr6+, Ni2+ , Cd2+和Hg2+的吸附功能,并探討了pH,溫度,接觸時間和金屬離子的初始濃度對這些重金屬離子吸附的影響。最后通過Langmuir和Freundlich吸附模型分析吸附等溫線和解釋其吸附機(jī)理。發(fā)現(xiàn)木聚糖-殼聚糖-納米Ti02雜化材料具有高度多孔結(jié)構(gòu),較大的比表面積以及對鹽、pH的敏感性和高效吸附能力。用Langmuir模型證明該復(fù)合雜化材料的重金屬吸附為單分子層吸附,而Freundlich參數(shù)n表明該雜化材料對金屬離子在高濃度的條件下吸附更加有利。熱動力學(xué)參數(shù)證明吸附過程是自然發(fā)生和吸熱的,而且為準(zhǔn)二級動力學(xué)模型表明化學(xué)吸附為離子擴(kuò)散控制步驟。并且對多種元素復(fù)合物Cu2+, Cr6*, Ni2+, Cd2+和Hg2+等重金屬離子具有優(yōu)良吸附能力,其最大吸附量分別為158.7,97.1,96.2,78.1和76.3mg/g。同時經(jīng)過四次吸附-解吸附循環(huán)后,對重金屬吸附能力仍能保持80%。該雜化材料是一種可循環(huán)再生、高效、可選擇性吸附的優(yōu)良候選者,有望在廢水處理和重金屬污染的土壤修復(fù)等領(lǐng)域的應(yīng)用。 本學(xué)位論文結(jié)合半纖維素與殼聚糖各自分子結(jié)構(gòu)的特點(diǎn)及優(yōu)勢,成功利用Maillard反應(yīng)構(gòu)建出一系列半纖維素-殼聚糖基功能材料。同時弄清了復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)與性能之間的構(gòu)效關(guān)系。這些基礎(chǔ)研究結(jié)果為如何有效、高值化利用半纖維素構(gòu)建新材料、生化制品提供新的方法和科學(xué)依據(jù),顯著拓寬了半纖維素在食品、生物醫(yī)用、水處理等領(lǐng)域的應(yīng)用。因此,本工作具有創(chuàng)新性、重要的學(xué)術(shù)價值和應(yīng)用前景。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：武漢大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TB34
【目錄】：

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6 王懷蓬;呂文亭;范艷平;林琳;張瑞姿;張秀明;孫鎮(zhèn)平;;平菇菌絲對半纖維素瓊脂培養(yǎng)基的選擇性研究[A];全國動物生理生化第十次學(xué)術(shù)交流會論文摘要匯編[C];2008年

7 周功克;;半纖維素生物合成機(jī)制及其遺傳工程[A];中國植物生理學(xué)會第十次會員代表大會暨全國學(xué)術(shù)年會論文摘要匯編[C];2009年

8 吳桂珍;王淑蘭;李淑珍;;從玉米粒、穗外皮中提取保健營養(yǎng)素——食物纖維素的研究[A];中國營養(yǎng)學(xué)會第二屆營養(yǎng)資源學(xué)術(shù)會議論文匯編[C];1989年

9 陳賢情;商晉;宋慧芳;郭康權(quán);;秸稈中纖維素/半纖維素和木質(zhì)素的幾種測定方法對比[A];中國農(nóng)業(yè)工程學(xué)會2011年學(xué)術(shù)年會論文集[C];2011年

10 高岱巍;黃娜;陳標(biāo)華;;纖維素與半纖維素?zé)峤鈪f(xié)同作用研究[A];第三屆全國化學(xué)工程與生物化工年會論文摘要集（上）[C];2006年

中國重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 ;[N];中國畜牧獸醫(yī)報(bào);2008年

2 上海師范大學(xué)工程食品研究所功能與復(fù)合食品添加劑研究室 胡國華 馬正智 吳彬;[N];中國食品報(bào);2008年

3 蔣家騉;[N];家庭醫(yī)生報(bào);2007年

4 記者 郝玲;[N];中國企業(yè)報(bào);2008年

5 宋新;[N];家庭醫(yī)生報(bào);2008年

6 健康時報(bào)特約專家 范志紅;[N];健康時報(bào);2006年

7 陳曉進(jìn);[N];中國礦業(yè)報(bào);2008年

8 王小霞;[N];中國中醫(yī)藥報(bào);2007年

9 本報(bào)記者　 吳紅雅;[N];大眾科技報(bào);2007年

10 程兆盛 陳靜;[N];中國中醫(yī)藥報(bào);2006年

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 彭新文;功能化半纖維素高效合成及其材料應(yīng)用研究[D];華南理工大學(xué);2012年

2 程合麗;玉米稈半纖維素的分離表征及硫酸酯化改性的研究[D];華南理工大學(xué);2011年

3 吳述平;半纖維素—?dú)ぞ厶腔�生物功能材料研究及其�?yīng)用[D];武漢大學(xué);2014年

4 彭鋒;農(nóng)林生物質(zhì)半纖維素分離純化、結(jié)構(gòu)表征及化學(xué)改性的研究[D];華南理工大學(xué);2010年

5 施建斌;玉米稈活性氧蒸煮過程中半纖維素的結(jié)構(gòu)變化及其機(jī)理的研究[D];華南理工大學(xué);2013年

6 邊靜;農(nóng)林生物質(zhì)半纖維素分離及降解制備低聚木糖研究[D];北京林業(yè)大學(xué);2013年

7 鄭志鋒;核桃殼樹脂化基礎(chǔ)研究[D];東北林業(yè)大學(xué);2006年

8 郭仕鵬;果殼類生物質(zhì)直接脫氧液化研究[D];中國科學(xué)院研究生院（理化技術(shù)研究所）;2009年

9 楊海平;油棕廢棄物熱解的實(shí)驗(yàn)及機(jī)理研究[D];華中科技大學(xué);2005年

10 張慧茹;廉價的高半纖維素含量的漿粕紡制Lyocell纖維的研究[D];東華大學(xué);2007年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 任雙豐;植物半纖維素單糖組成對生物質(zhì)降解轉(zhuǎn)化的影響[D];華中農(nóng)業(yè)大學(xué);2011年

2 王海濤;三倍體毛白楊半纖維素酯化醚化改性研究[D];西北農(nóng)林科技大學(xué);2013年

3 陳清清;速生楊木剩余物中半纖維素的分離及應(yīng)用[D];南京林業(yè)大學(xué);2013年

4 方駒;玉米芯半纖維素的分離及其水凝膠的制備[D];華南理工大學(xué);2012年

5 于慶雪;玉米芯中半纖維素的水熱法預(yù)提取及農(nóng)林生物質(zhì)半纖維素制備膜材料的研究[D];齊魯工業(yè)大學(xué);2014年

6 王忠良;蔗渣半纖維素基可食膜材料的制備及其保鮮性能研究[D];昆明理工大學(xué);2013年

7 胡錚瑢;六月和十二月竹齡毛竹竹竿半纖維素的分離及熱穩(wěn)定性研究[D];南昌大學(xué);2011年

8 闞苗;動態(tài)超高壓對豆渣半纖維素結(jié)構(gòu)及生理功能的影響[D];大連工業(yè)大學(xué);2010年

9 杜甫佑;白腐菌木質(zhì)纖維素降解次序研究[D];華中科技大學(xué);2004年

10 王鳳娟;半纖維素對漿紙質(zhì)量的影響及其廢棄資源的應(yīng)用研究[D];山東輕工業(yè)學(xué)院;2010年

  本文關(guān)鍵詞：半纖維素—?dú)ぞ厶腔�生物功能材料研究及其�?yīng)用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：182702