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  本文關(guān)鍵詞：生物礦化啟示構(gòu)筑納米半導(dǎo)體材料：微納結(jié)構(gòu)調(diào)控與性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《吉林大學(xué)》 2015年

生物礦化啟示構(gòu)筑納米半導(dǎo)體材料：微納結(jié)構(gòu)調(diào)控與性能研究

王培培  

【摘要】：生物礦化是生物無(wú)機(jī)化學(xué)的一個(gè)分支，它研究生物礦物質(zhì)的構(gòu)筑過(guò)程和構(gòu)筑原理。生物礦物質(zhì)是構(gòu)筑物質(zhì)，具有多組份、輕質(zhì)、無(wú)機(jī)/有機(jī)界面、多級(jí)結(jié)構(gòu)、多功能性以及溫和構(gòu)筑等優(yōu)異特性。生物礦物質(zhì)的形成受生物大分子自組裝體的誘導(dǎo)和調(diào)控。礦化通常發(fā)生在生物大分子自組裝體表面的特定位點(diǎn)上，界面的匹配性（化學(xué)、立體、極性等）、界面識(shí)別、多鍵合驅(qū)動(dòng)、自組裝以及協(xié)同組裝等是生物礦化研究的核心科學(xué)問(wèn)題。生活中常見(jiàn)的牙齒、骨骼、貝殼、硅藻等都是生物礦物質(zhì)的范例，因其獨(dú)特的無(wú)機(jī)/有機(jī)界面，多尺度結(jié)構(gòu)單元通過(guò)多種鍵合作用構(gòu)筑的多級(jí)結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致其具有人工合成材料無(wú)法比擬的優(yōu)異特性，如環(huán)境響應(yīng)性的物理顏色、超強(qiáng)抗斷裂減震功能、剛?cè)岵⒕摺⒆匀还獠东@、單向離子傳遞等。利用生物大分子自組裝納米結(jié)構(gòu)基元誘導(dǎo)無(wú)機(jī)質(zhì)礦化、定向構(gòu)筑具有特定多級(jí)結(jié)構(gòu)的無(wú)機(jī)/有機(jī)功能體系是生物礦化的重要啟示之一。近年來(lái)，隨著仿生材料研究的發(fā)展，功能多級(jí)結(jié)構(gòu)物質(zhì)的定向構(gòu)筑已經(jīng)成為了研究熱點(diǎn)。在本研究課題中，選擇細(xì)菌纖維素（BC）自組裝體作為骨架結(jié)構(gòu)，研究它在誘導(dǎo)無(wú)機(jī)半導(dǎo)體納米粒子礦化以及對(duì)半導(dǎo)體微納構(gòu)筑的調(diào)控。BC是由特定微生物分泌產(chǎn)生的納米纖維素自組裝體，呈水凝膠狀，純度高、結(jié)晶度高，纖維素表面羥基通過(guò)分子間氫鍵形成三維孔道結(jié)構(gòu)、孔隙率高達(dá)99%，柔韌一體。纖維的比強(qiáng)度與鋼筋類似，具有良好的生物相容性合生物降解性等特點(diǎn)。利用具有多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的BC為模板，調(diào)控反應(yīng)條件使半導(dǎo)體納米晶粒圍繞纖維素表面羥基生長(zhǎng)，實(shí)現(xiàn)可控構(gòu)筑柔性復(fù)合半導(dǎo)體納米塊體材料。通過(guò)調(diào)控得到具有特殊多級(jí)結(jié)構(gòu)、低密度、高孔隙率、高比表面積等優(yōu)異特性的復(fù)合納米材料。復(fù)合納米材料在抑菌、水凈化、有毒有害氣體檢測(cè)以及新能源等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用潛質(zhì)。 本論文研究?jī)?nèi)容包括以下幾個(gè)方面： 一、通過(guò)BC的調(diào)控得到具有多級(jí)結(jié)構(gòu)的ZnO納米片構(gòu)筑的Zn/BC復(fù)合納米材料。將Zn/BC復(fù)合納米材料通過(guò)簡(jiǎn)單的溶劑熱（乙醇作為溶劑）處理后，獲得納米球構(gòu)筑的晶態(tài)ZnO/BC復(fù)合材料。整個(gè)組裝過(guò)程在溫和條件下進(jìn)行（~80℃）且溶劑可循環(huán)使用，屬于綠色化學(xué)范疇。得到的復(fù)合材料具有高比表面積（92m2g-1）、高孔隙率(98.5%)、低密度(0.02g cm-3)、高負(fù)載量（70wt%）、柔韌一體、特殊多級(jí)結(jié)構(gòu)等特性。實(shí)驗(yàn)證明，ZnO/BC復(fù)合納米塊體材料無(wú)論在日光或是紫外光下，對(duì)大腸桿菌（E.Coli）都有較好的抑制生長(zhǎng)作用。 二、以晶化的ZnO/BC復(fù)合納米材料作為前驅(qū)物，通過(guò)調(diào)控煅燒條件（2℃min-1to550℃）獲得具有特殊多級(jí)結(jié)構(gòu)的空心ZnO納米塊體材料，簡(jiǎn)寫為ZnO-550。空心ZnO納米材料具有多孔、高比表面積、低密度等類似氣凝膠的結(jié)構(gòu)特征。氣敏測(cè)試表明，ZnO-550具有優(yōu)異的乙醇?xì)饷籼匦裕喊�括快速的響�?yīng)-恢復(fù)速度、較高的靈敏度（比商業(yè)ZnO高出數(shù)倍）、良好的乙醇選擇性以及穩(wěn)定性等。本文為可控制備高效的氣敏材料奠定了一定的基礎(chǔ)。 三、以Zn/BC復(fù)合納米材料作為前驅(qū)物，在乙醇體系中引入Cd2+源和S2-源，通過(guò)溶劑熱法首次成功制備出ZnxCd1-xS/BC復(fù)合納米材料。溶劑熱過(guò)程中Cd2+和S2-分別置換Zn2+和O2-，通過(guò)同步離子交換-生長(zhǎng)的方式得到ZnxCd1-xS/BC復(fù)合納米材料。ZnxCd1-xS尺寸約為5-8nm，BC表面羥基提供了大量礦化位點(diǎn)，，防止納米粒子團(tuán)聚。BC自組裝體與ZnxCd1-xS納米粒子的多位點(diǎn)復(fù)合賦予ZnxCd1-xS/BC復(fù)合材料柔韌性。ZnxCd1-xS/BC復(fù)合納米材料在可見(jiàn)光光催化產(chǎn)氫性能中表現(xiàn)優(yōu)異。其中Zn0.09Cd0.91S/BC在可見(jiàn)光下（≥420nm）表現(xiàn)出最高產(chǎn)氫量達(dá)1450μmol h-1g-1，量子產(chǎn)率為12%。復(fù)合材料因其一體化的特點(diǎn)，為材料的回收再利用成為可能。 四、在上述工作的基礎(chǔ)上，將制備ZnxCd1-xS/BC復(fù)合納米材料的溶劑熱反應(yīng)變成水熱反應(yīng)，即可得到由單晶ZnxCd1-xS納米片組裝的ZnxCd1-xS/BC復(fù)合納米材料。反應(yīng)過(guò)程分為兩步法（回流+水熱），整個(gè)反應(yīng)過(guò)程溫度較低、且時(shí)間較短。納米片為六方形結(jié)構(gòu)，尺寸約為50-120nm，單晶ZnxCd1-xS/BC復(fù)合納米材料對(duì)亞甲基藍(lán)（MB）具有良好的降解能力，可見(jiàn)光下（≥420nm）對(duì)MB的降解效率約為90%，且復(fù)合材料一體化結(jié)構(gòu)利于其光催化后的回收再利用。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TN304;TB383.1
【目錄】：

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本文編號(hào)：182377