MOF模板法制備錳基氧化物催化劑及其性能的研究
發(fā)布時(shí)間:2023-02-23 17:28
含氯揮發(fā)性有機(jī)化合物(CVOCs)是一類具有高毒性,可致癌的化合物,對(duì)人類和自然的危害極大。目前針對(duì)CVOCs的處理方法較多,其中以催化燃燒法為代表的降解技術(shù)成為了研究熱點(diǎn),而催化燃燒法關(guān)鍵之處在于研究出在低溫下高效運(yùn)作的催化劑。由于具有豐富的多孔結(jié)構(gòu)和較高的比表面積,金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)已經(jīng)成為催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一,結(jié)合錳類氧化物具有的高活性,本文中制備了以Mn-MOF為模板的具有強(qiáng)氧化還原能力的CuO/MnOx催化劑,研究了其催化燃燒氯苯(CB,CVOCs的模擬化合物)的性能,得到最佳的Cu/Mn負(fù)載比例,并對(duì)催化反應(yīng)過程所生成的中間產(chǎn)物進(jìn)行了實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè),而后進(jìn)一步通過Mn-MOF探索制備了均勻分布復(fù)合金屬氧化物。采用煅燒MOFs材料的方法生成金屬氧化物的規(guī)整結(jié)構(gòu),對(duì)提高處理含氯可揮發(fā)性有機(jī)污染物CVOCs催化劑的活性與抗氯中毒性具有重要意義。本文做的工作主要有:1.以Mn-MIL-100為模板,探究月桂酸的添加量(2-5g)對(duì)其形貌的影響,而后在空氣中進(jìn)行煅燒徹底形成MnOx,研究結(jié)果顯示,不同量的月桂酸對(duì)最終的形貌影響較大,未...
【文章頁數(shù)】:101 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
1.1 引言
1.2 含氯揮發(fā)性有機(jī)物(CVOCs)概述
1.2.1 CVOCs的種類
1.2.2 CVOCs的來源
1.2.3 CVOCs的危害
1.3 CVOCs的處理
1.3.1 吸收法
1.3.2 吸附法
1.3.3 膜分離法
1.3.4 冷凝法
1.3.5 低溫等離子法
1.3.6 光催化法
1.3.7 直接燃燒法
1.3.8 生物控制法
1.3.9 催化燃燒法
1.4 CVOCs催化劑研究現(xiàn)狀
1.4.1 貴金屬型催化劑
1.4.2 過渡金屬型催化劑
1.4.3 分子篩型催化劑
1.4.4 鈣鈦礦型催化劑
1.4.5 金屬有機(jī)骨架(MOF)型催化劑
1.5 本論文的研究意義及內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 催化劑分析表征
2.2.1 X射線衍射儀(XRD)
2.2.2 拉曼光譜(Raman)
2.2.3 傅立葉變換紅外光譜儀(FT-IR)
2.2.4 同步熱分析儀(TG)
2.2.5 比表面積(BET)
2.2.6 掃描電子顯微鏡(SEM)
2.2.7 場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FSEM)
2.2.8 透射電子顯微鏡(TEM)
2.2.9 程序升溫還原(H2-TPR)
2.2.10 X射線光電子圖譜(XPS)
2.2.11 程序升溫表面反應(yīng)(TPSR)
2.3 催化劑活性評(píng)判
2.3.1 催化劑活性測(cè)試過程
2.3.2 催化活性測(cè)試裝置主要設(shè)備
2.3.3 催化性能評(píng)判依據(jù)
2.3.4 繪制氯苯標(biāo)準(zhǔn)曲線
2.3.5 計(jì)算氯苯轉(zhuǎn)化率
2.3.6 空速計(jì)算
第3章 多孔氧化錳的制備及其催化燃燒氯苯的研究
3.1 引言
3.2 催化劑的制備
3.2.1 Mn-MIL-100 模板的制備
3.2.2 Mn-MIL-100 模板的最佳鍛燒氛圍
3.2.3 多孔空心八面體MnOx催化劑的制備
3.3 系列MnOx催化劑的表征結(jié)果
3.3.1 Mn-MIL-100 以及MnOx催化劑的XRD表征結(jié)果
3.3.2 Mn-MIL-100 的熱重(TG)顯示
3.3.3 月桂酸對(duì)系列MnOx催化劑形貌的影響
3.3.4 月桂酸對(duì)系列MnOx催化劑催化燃燒氯苯的影響
3.3.5 對(duì)MnOx催化劑催化燃燒氯苯穩(wěn)定性的測(cè)試
3.4 小結(jié)
第4章 高效CuO/MnOx復(fù)合氧化物的制備及其催化燃燒氯苯的研究
4.1 引言
4.2 CuO/MnOx復(fù)合氧化物的制備
4.3 系列CuO/MnOx催化劑的表征結(jié)果
4.3.1 多孔空心CuO/MnOx催化劑的XRD表征結(jié)果
4.3.2 多孔空心CuO/MnOx催化劑的Raman表征結(jié)果
4.3.3 多孔空心CuO/MnOx催化劑的TEM表征結(jié)果
4.3.4 多孔空心CuO/MnOx催化劑的BET表征結(jié)果
4.3.5 多孔空心CuO/MnOx催化劑的XPS表征結(jié)果
4.3.6 多孔空心CuO/MnOx催化劑的H2-TPR表征結(jié)果
4.3.7 多孔空心CuO/MnOx催化劑催化燃燒氯苯的活性測(cè)試及動(dòng)力學(xué)分析
4.3.8 多孔空心CuO/MnOx催化劑催化燃燒氯苯的中間產(chǎn)物分析
4.3.9 多孔空心CuO/MnOx催化劑催化燃燒氯苯反應(yīng)前后對(duì)比
4.3.10 30Cu/MnOx催化劑的穩(wěn)定性測(cè)試
4.4 小結(jié)
第5章 均勻分布復(fù)合金屬氧化物的探索制備
5.1 引言
5.2 Ni-Mn多孔納米片狀復(fù)合氧化物的制備
5.3 Ni-Mn多孔納米片狀復(fù)合氧化物的物理化學(xué)性質(zhì)表征
5.3.1 不同水熱反應(yīng)時(shí)間對(duì)Ni-Mn多孔納米片狀復(fù)合氧化物形貌的影響
5.3.2 Ni-Mn多孔納米片狀復(fù)合氧化物的物相結(jié)構(gòu)表征
5.4 小結(jié)
第6章 結(jié)論、創(chuàng)新點(diǎn)及建議
6.1 結(jié)論
6.2 創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 建議
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間發(fā)表的論文
致謝
本文編號(hào):3748429
【文章頁數(shù)】:101 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
1.1 引言
1.2 含氯揮發(fā)性有機(jī)物(CVOCs)概述
1.2.1 CVOCs的種類
1.2.2 CVOCs的來源
1.2.3 CVOCs的危害
1.3 CVOCs的處理
1.3.1 吸收法
1.3.2 吸附法
1.3.3 膜分離法
1.3.4 冷凝法
1.3.5 低溫等離子法
1.3.6 光催化法
1.3.7 直接燃燒法
1.3.8 生物控制法
1.3.9 催化燃燒法
1.4 CVOCs催化劑研究現(xiàn)狀
1.4.1 貴金屬型催化劑
1.4.2 過渡金屬型催化劑
1.4.3 分子篩型催化劑
1.4.4 鈣鈦礦型催化劑
1.4.5 金屬有機(jī)骨架(MOF)型催化劑
1.5 本論文的研究意義及內(nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 催化劑分析表征
2.2.1 X射線衍射儀(XRD)
2.2.2 拉曼光譜(Raman)
2.2.3 傅立葉變換紅外光譜儀(FT-IR)
2.2.4 同步熱分析儀(TG)
2.2.5 比表面積(BET)
2.2.6 掃描電子顯微鏡(SEM)
2.2.7 場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FSEM)
2.2.8 透射電子顯微鏡(TEM)
2.2.9 程序升溫還原(H2-TPR)
2.2.10 X射線光電子圖譜(XPS)
2.2.11 程序升溫表面反應(yīng)(TPSR)
2.3 催化劑活性評(píng)判
2.3.1 催化劑活性測(cè)試過程
2.3.2 催化活性測(cè)試裝置主要設(shè)備
2.3.3 催化性能評(píng)判依據(jù)
2.3.4 繪制氯苯標(biāo)準(zhǔn)曲線
2.3.5 計(jì)算氯苯轉(zhuǎn)化率
2.3.6 空速計(jì)算
第3章 多孔氧化錳的制備及其催化燃燒氯苯的研究
3.1 引言
3.2 催化劑的制備
3.2.1 Mn-MIL-100 模板的制備
3.2.2 Mn-MIL-100 模板的最佳鍛燒氛圍
3.2.3 多孔空心八面體MnOx催化劑的制備
3.3 系列MnOx催化劑的表征結(jié)果
3.3.1 Mn-MIL-100 以及MnOx催化劑的XRD表征結(jié)果
3.3.2 Mn-MIL-100 的熱重(TG)顯示
3.3.3 月桂酸對(duì)系列MnOx催化劑形貌的影響
3.3.4 月桂酸對(duì)系列MnOx催化劑催化燃燒氯苯的影響
3.3.5 對(duì)MnOx催化劑催化燃燒氯苯穩(wěn)定性的測(cè)試
3.4 小結(jié)
第4章 高效CuO/MnOx復(fù)合氧化物的制備及其催化燃燒氯苯的研究
4.1 引言
4.2 CuO/MnOx復(fù)合氧化物的制備
4.3 系列CuO/MnOx催化劑的表征結(jié)果
4.3.1 多孔空心CuO/MnOx催化劑的XRD表征結(jié)果
4.3.2 多孔空心CuO/MnOx催化劑的Raman表征結(jié)果
4.3.3 多孔空心CuO/MnOx催化劑的TEM表征結(jié)果
4.3.4 多孔空心CuO/MnOx催化劑的BET表征結(jié)果
4.3.5 多孔空心CuO/MnOx催化劑的XPS表征結(jié)果
4.3.6 多孔空心CuO/MnOx催化劑的H2-TPR表征結(jié)果
4.3.7 多孔空心CuO/MnOx催化劑催化燃燒氯苯的活性測(cè)試及動(dòng)力學(xué)分析
4.3.8 多孔空心CuO/MnOx催化劑催化燃燒氯苯的中間產(chǎn)物分析
4.3.9 多孔空心CuO/MnOx催化劑催化燃燒氯苯反應(yīng)前后對(duì)比
4.3.10 30Cu/MnOx催化劑的穩(wěn)定性測(cè)試
4.4 小結(jié)
第5章 均勻分布復(fù)合金屬氧化物的探索制備
5.1 引言
5.2 Ni-Mn多孔納米片狀復(fù)合氧化物的制備
5.3 Ni-Mn多孔納米片狀復(fù)合氧化物的物理化學(xué)性質(zhì)表征
5.3.1 不同水熱反應(yīng)時(shí)間對(duì)Ni-Mn多孔納米片狀復(fù)合氧化物形貌的影響
5.3.2 Ni-Mn多孔納米片狀復(fù)合氧化物的物相結(jié)構(gòu)表征
5.4 小結(jié)
第6章 結(jié)論、創(chuàng)新點(diǎn)及建議
6.1 結(jié)論
6.2 創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 建議
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間發(fā)表的論文
致謝
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