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甲殼素生物質(zhì)降解轉(zhuǎn)化制備高附加值化學(xué)品的研究

發(fā)布時間:2020-11-18 21:06
   我國海洋資源豐富,大量的甲殼類物質(zhì)目前還沒有被開發(fā),將甲殼素類物質(zhì)轉(zhuǎn)化為高價值的化學(xué)品,不僅能給現(xiàn)代社會帶來巨大的經(jīng)濟(jì)利益,而且對于海洋廢棄物處理和環(huán)境保護(hù)也有重要的意義。甲殼素分子中含有寶貴的天然N元素,為高附加值含氮精細(xì)化學(xué)品的制備提供了原料。含氮化合物的傳統(tǒng)合成方法一般要經(jīng)過氨合成法,能耗高,轉(zhuǎn)化率低,經(jīng)濟(jì)效益差,且伴隨強烈的副反應(yīng),獲得的目標(biāo)產(chǎn)物產(chǎn)率低、選擇性差。因此,通過優(yōu)化反應(yīng)條件、提高轉(zhuǎn)化率,將甲殼素生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為高附加值含氮化合物極具研究價值。本課題首先制備了兩類負(fù)載型含硼催化劑,硅膠固載硼酸(SSBA)和A1203-B203固體催化劑,分別與含氯離子液體組成催化劑體系,協(xié)同催化降解甲殼素生物質(zhì)單體N-乙酰氨基葡萄糖(NAG)生成高附加值化學(xué)品3-乙酰氨基-5-乙酰基呋喃(3A5AF),3A5AF產(chǎn)率最高分別為62.1%和46.4%,兩非均相固載催化劑均表現(xiàn)了良好的重復(fù)利用性。同時合成了新型胍類離子液體,降解生物質(zhì)轉(zhuǎn)化生成生物質(zhì)基平臺化合物5-羥甲基糠醛(5-HMF)以及3A5AF,并經(jīng)過優(yōu)化條件提高目標(biāo)產(chǎn)物3A5AF收率。
【學(xué)位單位】:天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位年份】:2019
【中圖分類】:O636.1;TK6
【部分圖文】:

殼聚糖降解,微波加熱,水溶液


的水稀釋的條件下,使用0.12?mmol?SnCW5H20和15?mL水,得到10.0?wt%?5-HMF??。因此有理由認(rèn)為在催化劑反應(yīng)濃度更集中的反應(yīng)條件下,形成的5-HMF進(jìn)一步??反應(yīng)生成LA[29],如圖1-1。??,OH?O.24mmol?SnCU???5H20,?????4mL?H,0??M—?_?〇??充聚糖?23.9%??圖1-1微波加熱濃SnCV5H20水溶液催化殼聚糖降解制LA??Szabolcs通過使用具有微波能量的介電加熱裝置來研宄非食用碳水化合物??向LA的降解轉(zhuǎn)化。首先,將簡單模型化合物(即果糖、葡萄糖、蔗糖和纖維素二糖)??水解,以找到多糖(纖維素、幾丁質(zhì)、殼聚糖)降解和轉(zhuǎn)化的最佳反應(yīng)條件(試劑,反應(yīng)??溫度,酸濃度,時間)。通過使用受控微波輻射法,反應(yīng)使用鹽酸催化進(jìn)行,并且實現(xiàn)??了稍好的產(chǎn)率。但使用HC1(含氯催化劑)引起了嚴(yán)重的環(huán)境問題;诎被咸烟??和乙酰氨基葡萄糖,LM?w-殼聚糖,MM?w-殼聚糖,甲殼素為底物)的水解也用??H2S04作為催化劑在單模Muldsynth微波反應(yīng)器中進(jìn)行了研究和優(yōu)化。用2mol/L??H2S〇4在190°c下30?min獲得最高產(chǎn)率的LA

硫酸催化,甲殼素


的水稀釋的條件下,使用0.12?mmol?SnCW5H20和15?mL水,得到10.0?wt%?5-HMF??。因此有理由認(rèn)為在催化劑反應(yīng)濃度更集中的反應(yīng)條件下,形成的5-HMF進(jìn)一步??反應(yīng)生成LA[29],如圖1-1。??,OH?O.24mmol?SnCU???5H20,?????4mL?H,0??M—?_?〇??充聚糖?23.9%??圖1-1微波加熱濃SnCV5H20水溶液催化殼聚糖降解制LA??Szabolcs通過使用具有微波能量的介電加熱裝置來研宄非食用碳水化合物??向LA的降解轉(zhuǎn)化。首先,將簡單模型化合物(即果糖、葡萄糖、蔗糖和纖維素二糖)??水解,以找到多糖(纖維素、幾丁質(zhì)、殼聚糖)降解和轉(zhuǎn)化的最佳反應(yīng)條件(試劑,反應(yīng)??溫度,酸濃度,時間)。通過使用受控微波輻射法,反應(yīng)使用鹽酸催化進(jìn)行,并且實現(xiàn)??了稍好的產(chǎn)率。但使用HC1(含氯催化劑)引起了嚴(yán)重的環(huán)境問題。基于氨基葡萄糖??和乙酰氨基葡萄糖,LM?w-殼聚糖,MM?w-殼聚糖,甲殼素為底物)的水解也用??H2S04作為催化劑在單模Muldsynth微波反應(yīng)器中進(jìn)行了研究和優(yōu)化。用2mol/L??H2S〇4在190°c下30?min獲得最高產(chǎn)率的LA

熱液法,氨基葡萄糖,稀酸,甲殼素


他實驗時以4%的H2S04為催化劑,在188°C條件下水解殼聚糖單體氨基葡??萄糖,反應(yīng)50?min,所得具有較高選擇性的LA產(chǎn)率為25.3%,然而在他的實驗中,產(chǎn)??物中不含5-HMF,如圖1-3。??OH??4%?嶋…??NH]|?1884〇,?49min?11??OH?°??氨基葡萄糖?25.3%??圖1-3稀酸催化氨基葡萄糖熱液法制備LA??從上述研究中,可以知道甲殼素生物質(zhì)可以在某些條件下反應(yīng)以制備LA。但??由于生產(chǎn)率不高,LA的制備方法復(fù)雜、產(chǎn)物選擇性不強,具有難以分離的弊端,這些??因素的存在嚴(yán)重制約了甲殼素在生物質(zhì)轉(zhuǎn)化工業(yè)應(yīng)用中的發(fā)展[3G】。??1.4甲殼素生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為不含氮呋喃衍生物??將甲殼素生物質(zhì)降解為不含氮平臺化合物為生物質(zhì)的利用提供了一些可能,??但是不能利用甲殼素中的氮元素?zé)o疑是嚴(yán)重的浪費,因此在工業(yè)應(yīng)用方面存在明??顯的爭議,可是由于甲殼素降解方法艱難、所得產(chǎn)物選擇性差,這不失為一種折中??的方法。通過甲殼素降解制備可以制得5-氯甲基糠醛(5-CMF),可水解或加氫反應(yīng)??生成5-甲基糠醛、5-乙氧基甲基糠醛或5-羥甲基糠醛(5-HMF)
【相似文獻(xiàn)】

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本文編號:2889200

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