發(fā)布時(shí)間：2020-11-14 20:11

　　 沙塵鐵的輸送是遠(yuǎn)洋生物可利用性鐵(或溶解性鐵)的主要來(lái)源。沙塵鐵的生物可利用性(或溶解性)受大氣和海水中物理化學(xué)過(guò)程控制,同時(shí)也受沙塵源區(qū)物質(zhì)化學(xué)組成影響。為了認(rèn)識(shí)亞洲源區(qū)沙塵鐵化學(xué)形態(tài)組成對(duì)鐵溶解行為的控制作用,本研究在我國(guó)西北沙漠地區(qū)采集沙塵地表樣品,利用自制地連續(xù)淋溶裝置研究了樣品的溶解性鐵釋放過(guò)程,同時(shí)采用傳統(tǒng)的化學(xué)提取方法分析了鐵的化學(xué)形態(tài)。結(jié)果顯示:(1)我國(guó)源區(qū)沙塵地表樣品鐵化學(xué)形態(tài)組成及鐵溶解行為在空間上存在較大的變異。鐵化學(xué)形態(tài)方面,巴丹吉林沙漠和騰格里沙漠樣品中晶質(zhì)鐵氧化物(赤鐵礦、針鐵礦)要顯著高于塔克拉瑪干沙漠,三個(gè)源區(qū)地表樣品中晶質(zhì)鐵氧化物占全鐵比例分別為:24.05%、24.32%、15.20%;塔克拉瑪干沙漠樣品中碳酸鹽相鐵含量要顯著高于另外兩個(gè)沙漠,三個(gè)源區(qū)地表樣品中碳酸鹽相鐵占全鐵比例分別為:2.51%、0.54%、1.55%。鐵溶解行為方面,塔克拉瑪干沙漠樣品中鐵溶解得最快,該地區(qū)樣品的鐵溶解性顯著高于巴丹吉林沙漠和騰格里沙漠,三個(gè)地區(qū)地表樣品的鐵溶解性分別為:4.51%、1.27%、2.14%;同時(shí)溶解性鐵價(jià)態(tài)組成在三個(gè)源區(qū)也表現(xiàn)出明顯的差異,塔克拉瑪干沙漠樣品中溶解性鐵主要以二價(jià)鐵形式存在,巴丹吉林沙漠和騰格里沙漠中溶解性鐵主要以三價(jià)鐵形式存在,三個(gè)地區(qū)地表樣品中溶解性二價(jià)鐵占全部溶解鐵比例分別為:68%、15%、39%。(2)地表樣品鐵溶解過(guò)程可劃分為兩個(gè)階段:溶解初始階段(前30分鐘),含鐵礦物發(fā)生快速溶解,溶解性鐵迅速增加,同時(shí)溶解速率迅速減少,溶解性鐵價(jià)態(tài)組成波動(dòng)較大。第二階段(約30分鐘后)鐵的溶解速率比較穩(wěn)定,溶解性鐵緩慢增加,同時(shí)溶解性鐵價(jià)態(tài)組成維持穩(wěn)定水平。鐵的化學(xué)形態(tài)組成和溶解性的相關(guān)性分析表明,在溶解初始階段,碳酸鹽相鐵和非晶質(zhì)鐵氧化物的快速溶解控制著溶解性鐵的含量;在溶解后期,溶解性鐵含量主要受含二價(jià)鐵的粘土礦物控制。基于鐵的化學(xué)形態(tài)對(duì)鐵溶解行為的這種控制作用,我們建立了亞洲沙塵最易溶鐵含量的估算模型。為了認(rèn)識(shí)不同大氣化學(xué)過(guò)程對(duì)沙塵鐵溶解的控制作用,本研究于2015年4月在內(nèi)蒙古騰格里沙漠采集氣溶膠樣品,利用p H 4.7醋酸銨溶液和p H 2硫酸溶液分別模擬氣溶膠中含鐵礦物在雨水和酸作用下的溶解,結(jié)果顯示:(1)在醋酸銨溶液中,沙塵樣品鐵溶解性為4.17%(2.30-5.74%),溶解性鐵主要以三價(jià)鐵(Fe~(3+))形式存在,占全部溶解性鐵的76.7-98.3%;在硫酸溶液中,鐵溶解性為6.13%(4.72-7.27%),二價(jià)鐵(Fe~(2+))相對(duì)比例顯著升高,占全部溶解性鐵的17.3-50.0%。(2)非沙塵樣品鐵溶解性和溶解性鐵價(jià)態(tài)組成在兩種溶液中的變化趨勢(shì)與沙塵樣品一致。醋酸銨溶液中,非沙塵樣品鐵的溶解性為4.25%(1.61-9.95%),三價(jià)鐵(Fe~(3+))占全部溶解性鐵的64.7-99.8%,二價(jià)鐵(Fe~(2+))僅占溶解性鐵一小部分(1.1-36.3%);在硫酸溶液中,非沙塵樣品鐵的溶解性為7.87%(3.65-15.43%),Fe~(2+)相對(duì)比例大大提高,占全部溶解性鐵的44.2-67.6%。(3)提取溶液酸性的增強(qiáng)不僅可以增加鐵的溶解性,也會(huì)顯著改變?nèi)芙庑澡F的價(jià)態(tài)組成,我們推測(cè)沙塵中含二價(jià)鐵的礦物(如碳酸鹽礦物)在酸作用下發(fā)生快速溶解,導(dǎo)致了溶解性鐵價(jià)態(tài)組成發(fā)生改變。這表明沙塵在傳輸過(guò)程中溶解性二價(jià)鐵的增加可能是由氣溶膠酸性的增強(qiáng)引起,而與大氣光化學(xué)反應(yīng)無(wú)關(guān)。
【學(xué)位單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(地球環(huán)境研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類(lèi)】：X513;P425.55
【部分圖文】：

圖 1- 1 亞洲沙塵源區(qū)（S1-S10）與源強(qiáng)分布圖(Zhang et al., 2003d)1.4 主要研究?jī)?nèi)容與技術(shù)路線1.4.1 主要研究?jī)?nèi)容1. 我國(guó)主要源區(qū)沙塵地表樣品鐵化學(xué)形態(tài)組成和溶解性鐵特征；2. 源區(qū)沙塵氣溶膠鐵溶解性特征；3. 源區(qū)沙塵鐵溶解性特征與鐵形態(tài)的聯(lián)系。1.4.2 技術(shù)路線采集我國(guó)西北沙漠地區(qū)沙塵地表樣品，利用 X 射線熒光光譜（XRF）和化學(xué)提取法分析鐵化學(xué)形態(tài)組成；制作一套連續(xù)淋溶裝置分析地表樣品鐵溶解過(guò)程利用微波等離子體-原子發(fā)射光譜（MP-AES）、分光光度計(jì)（UV/VIS-SP）分析

近 40 年來(lái)沙塵暴氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)表明，中國(guó)境內(nèi)沙塵暴主要源自西部的塔克拉瑪干沙漠和北部的四個(gè)相鄰沙漠（巴丹吉林沙漠、騰格里沙漠、毛烏素沙漠、庫(kù)布齊沙漠）(Xuan et al., 2004)。Zhang 等應(yīng)用沙塵釋放模型（Northern AerosolRegional ClimateModel）模擬亞洲沙塵各源區(qū)的沙塵排放量，根據(jù)模型的模擬結(jié)果劃分出亞洲沙塵的兩個(gè)主體源區(qū)：以塔克拉瑪干沙漠為中心的西部高沙塵區(qū)和以巴丹吉林沙漠及騰格里沙漠為中心的北部高沙塵區(qū)(Zhang et al., 2003d)�；�于上述認(rèn)識(shí)，本次研究主要選取了克拉瑪干沙漠、巴丹吉林沙漠沙漠和騰格里沙漠三個(gè)沙塵源區(qū)的共 10 個(gè)地表樣品，采樣點(diǎn)空間分布見(jiàn)圖 2- 1。采樣點(diǎn)選擇遠(yuǎn)離人為干擾區(qū)域，樣品采集時(shí)用手持 GPS 定點(diǎn)位，并記錄周?chē)�地貌以及地表樣品條件，采樣時(shí)用平鏟取深度不超過(guò)地表以下 15cm 的地表樣品。地表樣品帶回實(shí)驗(yàn)室后，自然晾干，隨后將晾干后的樣品篩至小于 300 目（<45μm），該粒級(jí)表土與沙塵 TSP(總懸浮顆粒物)粒徑相當(dāng)(Cao et al., 2008)。

酸鈉緩沖溶液(用冰醋酸緩沖)，隨后將樣品放置于脫色搖床，使提取溶液與樣品充分接觸，反應(yīng)24h后取下，（3）將樣品放入離心機(jī)中，在3000rpm下離心30min后取下，將上層清液全部轉(zhuǎn)移至另一聚丙烯離心管中，分析上層清液中的鐵的含量，該方法主要提取碳酸鹽如白云石，方解石等礦物中的鐵，記為FeC(Poulton andCanfield, 2005)。采用微波消解儀+微波等離子體-原子發(fā)射光譜對(duì)全樣鐵元素含量進(jìn)行分析(段珺雅等, 2015; 吳春華等, 2011)。具體方法為：準(zhǔn)確稱(chēng)取30mg表土樣品置于100ml聚四氟乙烯消解罐中，加入3 mL 16 N HNO3，10mL 12 N HCl，1 mL 28 NHF，安裝好消解罐，將消解罐放入微波消解儀中（ MDS-6G，上海新儀），消解完畢將消解液移至電熱板上180℃加熱趕酸，樣品蒸至近干時(shí)取下冷卻，移至100ml 容 量 瓶 中 用 3% 硝 酸 定 容 ， 隨 后 使 用 美 國(guó) 安 捷 倫 公 司 生 產(chǎn)MP-AES(4200MP-AES，Agilent)測(cè)定樣品全鐵含量，記為FeT。
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本文編號(hào)：2883903