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SAPO-34分子篩上甲醇制烯烴動(dòng)力學(xué)研究

發(fā)布時(shí)間:2024-06-29 14:22
  本文基于自制SAPO-34分子篩,采用等溫管式固定床反應(yīng)器(φ4×1—L300mm)對(duì)甲醇制烯烴(MTO)本征動(dòng)力學(xué)和失活動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究,建立了與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符合的本征動(dòng)力學(xué)和失活動(dòng)力學(xué)模型,統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)(復(fù)相關(guān)指數(shù)R2和F統(tǒng)計(jì)量)和殘差分析結(jié)果表明,所建動(dòng)力學(xué)模型是可靠的;趩我蛩貙(shí)驗(yàn)法,考察了溫度(400℃-485℃)、空速(3.66×103h-1-1.22× 106 h-1)和原料組成(甲醇60%-100%,水蒸氣0-25%)對(duì)MTO過(guò)程的影響,奠定了MTO動(dòng)力學(xué)條件選擇基礎(chǔ)。在常壓、400℃-485℃、水蒸氣摩爾分?jǐn)?shù)0-25%、甲醇摩爾分?jǐn)?shù)60-100%和空速1.2× 105 h-1的條件下,進(jìn)行了MTO本征動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究。基于烴池反應(yīng)機(jī)理和水削弱方程,建立了以甲醇、甲烷、乙烯、丙烯和其它組分為目標(biāo)的五集總MTO本征動(dòng)力學(xué)模型。采用四階龍哥庫(kù)塔積分法和離子群算法估計(jì)了動(dòng)力學(xué)模型參數(shù)。統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)(復(fù)相關(guān)指數(shù)R2和F統(tǒng)計(jì)量)和殘差分析結(jié)果表明,所建本征動(dòng)力學(xué)模型是可靠的。在常壓、400-485℃、水蒸氣摩爾分?jǐn)?shù)0-25%、甲醇摩爾分?jǐn)?shù)60-100%和空速1.2×105h-1的條件下,進(jìn)...

【文章頁(yè)數(shù)】:87 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

圖1-1ZSM-5分子篩??Fig.?1-1?The?molecular?sieve?of?ZSM-5??

圖1-1ZSM-5分子篩??Fig.?1-1?The?molecular?sieve?of?ZSM-5??

?第一章文獻(xiàn)綜述???第一章文獻(xiàn)綜述??1.1?MTO反應(yīng)催化劑研究??在MTO反應(yīng)的研宄中,擁有高活性和高穩(wěn)定性的催化劑的設(shè)計(jì)及制備一直是一??大研宄熱點(diǎn)。??1.1.1早期研究中使用的催化劑??在MTO反應(yīng)的早期研宄中,人們嘗試了大量沸石類分子篩。一些大孔分子篩(如??八面沸....


圖1-2?SAPO-34分子篩??Fig.?1-2?The?molecular?sieve?of?SAPO-34??

圖1-2?SAPO-34分子篩??Fig.?1-2?The?molecular?sieve?of?SAPO-34??

合成。SAPO-34獨(dú)特的小孔道結(jié)構(gòu)限制了?MTO反應(yīng)中大有機(jī)分子及支鏈烴類化合??物的擴(kuò)散此外,其溫和的酸性質(zhì)限制了諸如氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)等二次反應(yīng)的發(fā)生,保證了其??對(duì)低碳烯烴的高選擇性。此外,SAPO-34也擁有很好的水熱穩(wěn)定性和再生穩(wěn)定性,??SAPO-34分子篩在900。。以下....


圖1-3甲醇制烯烴反應(yīng)路徑??

圖1-3甲醇制烯烴反應(yīng)路徑??

成CH3OH和〇130(:113的平衡混合物;2.甲醇、二甲醚的平衡混合??物在SAPO-34分子篩的活性位上反應(yīng)生成第一個(gè)C-C鍵;3.最初形成的C-C鍵進(jìn)一??步與原料甲醇發(fā)生反應(yīng)生成產(chǎn)物烷烴、烯烴、芳香烴以及積碳。??^????dme-^?H?〇?r??為b,?Paraff....


圖1-5烴池機(jī)理??

圖1-5烴池機(jī)理??

PO-34分子篩的籠中生成一種大分子中間物質(zhì),??然后該中間物質(zhì)進(jìn)一步反應(yīng)生成產(chǎn)物,由于烴池機(jī)理能更好的與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合,近??年來(lái)已逐漸被廣泛接受。??1.2.3烴池機(jī)理??烴池機(jī)理由研宄者Dahl和Kolboe于1987年提出他們進(jìn)行了?C同位素標(biāo)記??的共進(jìn)料MTO實(shí)驗(yàn),結(jié)....



本文編號(hào):3997686

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