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SAPO-34分子篩上甲醇制烯烴動力學研究

發(fā)布時間:2024-06-29 14:22
  本文基于自制SAPO-34分子篩,采用等溫管式固定床反應(yīng)器(φ4×1—L300mm)對甲醇制烯烴(MTO)本征動力學和失活動力學進行了研究,建立了與實驗結(jié)果相符合的本征動力學和失活動力學模型,統(tǒng)計檢驗(復相關(guān)指數(shù)R2和F統(tǒng)計量)和殘差分析結(jié)果表明,所建動力學模型是可靠的。基于單因素實驗法,考察了溫度(400℃-485℃)、空速(3.66×103h-1-1.22× 106 h-1)和原料組成(甲醇60%-100%,水蒸氣0-25%)對MTO過程的影響,奠定了MTO動力學條件選擇基礎(chǔ)。在常壓、400℃-485℃、水蒸氣摩爾分數(shù)0-25%、甲醇摩爾分數(shù)60-100%和空速1.2× 105 h-1的條件下,進行了MTO本征動力學實驗研究;跓N池反應(yīng)機理和水削弱方程,建立了以甲醇、甲烷、乙烯、丙烯和其它組分為目標的五集總MTO本征動力學模型。采用四階龍哥庫塔積分法和離子群算法估計了動力學模型參數(shù)。統(tǒng)計檢驗(復相關(guān)指數(shù)R2和F統(tǒng)計量)和殘差分析結(jié)果表明,所建本征動力學模型是可靠的。在常壓、400-485℃、水蒸氣摩爾分數(shù)0-25%、甲醇摩爾分數(shù)60-100%和空速1.2×105h-1的條件下,進...

【文章頁數(shù)】:87 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

圖1-1ZSM-5分子篩??Fig.?1-1?The?molecular?sieve?of?ZSM-5??

圖1-1ZSM-5分子篩??Fig.?1-1?The?molecular?sieve?of?ZSM-5??

?第一章文獻綜述???第一章文獻綜述??1.1?MTO反應(yīng)催化劑研究??在MTO反應(yīng)的研宄中,擁有高活性和高穩(wěn)定性的催化劑的設(shè)計及制備一直是一??大研宄熱點。??1.1.1早期研究中使用的催化劑??在MTO反應(yīng)的早期研宄中,人們嘗試了大量沸石類分子篩。一些大孔分子篩(如??八面沸....


圖1-2?SAPO-34分子篩??Fig.?1-2?The?molecular?sieve?of?SAPO-34??

圖1-2?SAPO-34分子篩??Fig.?1-2?The?molecular?sieve?of?SAPO-34??

合成。SAPO-34獨特的小孔道結(jié)構(gòu)限制了?MTO反應(yīng)中大有機分子及支鏈烴類化合??物的擴散此外,其溫和的酸性質(zhì)限制了諸如氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)等二次反應(yīng)的發(fā)生,保證了其??對低碳烯烴的高選擇性。此外,SAPO-34也擁有很好的水熱穩(wěn)定性和再生穩(wěn)定性,??SAPO-34分子篩在900。。以下....


圖1-3甲醇制烯烴反應(yīng)路徑??

圖1-3甲醇制烯烴反應(yīng)路徑??

成CH3OH和〇130(:113的平衡混合物;2.甲醇、二甲醚的平衡混合??物在SAPO-34分子篩的活性位上反應(yīng)生成第一個C-C鍵;3.最初形成的C-C鍵進一??步與原料甲醇發(fā)生反應(yīng)生成產(chǎn)物烷烴、烯烴、芳香烴以及積碳。??^????dme-^?H?〇?r??為b,?Paraff....


圖1-5烴池機理??

圖1-5烴池機理??

PO-34分子篩的籠中生成一種大分子中間物質(zhì),??然后該中間物質(zhì)進一步反應(yīng)生成產(chǎn)物,由于烴池機理能更好的與實驗結(jié)果相吻合,近??年來已逐漸被廣泛接受。??1.2.3烴池機理??烴池機理由研宄者Dahl和Kolboe于1987年提出他們進行了?C同位素標記??的共進料MTO實驗,結(jié)....



本文編號:3997686

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