石墨烯的二維致密結(jié)構(gòu)賦予了其優(yōu)異的選擇分離性能。利用氧化石墨烯及其衍生物(rGO)表面缺陷和層間間隙可構(gòu)建出納米級(jí)水運(yùn)輸通道,并篩分比通道尺寸大的物質(zhì),只允許比通道尺寸小的物質(zhì)通過(guò)。但狹窄的納米通道以及通道中的親水官能團(tuán)會(huì)阻礙水分子的傳輸,對(duì)水的滲透形成很大的傳輸阻力,相應(yīng)的水通量受到了極大的限制,是當(dāng)前制約分離膜性能的主要瓶頸。本課題期望通過(guò)對(duì)石墨基膜分離傳質(zhì)機(jī)理的深入研究,設(shè)計(jì)并構(gòu)建出具有立體三維傳輸孔通道的石墨烯基納濾膜,以獲得優(yōu)異的水通量,同時(shí)保持其優(yōu)異的選擇性;并對(duì)其膜過(guò)程深入研究,通過(guò)探索膜過(guò)程與電催化協(xié)同耦合技術(shù),賦予膜通道電催化活性,實(shí)現(xiàn)功能設(shè)計(jì)。為擴(kuò)展石墨烯基分離膜中石墨烯片層間的層間距獲得更寬的納米水通道,以及降低由親水性官能團(tuán)引起的水運(yùn)輸阻力,利用一步水熱法制備了rGO-TiO2復(fù)合分散液,將TiO2負(fù)載于石墨烯表面的同時(shí),獲得適度還原的氧化石墨烯(rGO)。進(jìn)一步利用一維的含氧官能化碳納米管(oCNT)與rGO-TiO2間的結(jié)構(gòu)協(xié)同構(gòu)建出具有三維結(jié)構(gòu)的石墨烯基功能層;通過(guò)一系列表征及分離測(cè)試證明,TiO2依靠化學(xué)及物理作用成功搭載于rGO表面,TiO2及oCNT被成功引入石墨烯層間,所制備石墨烯基膜具有更為立體的三維通道結(jié)構(gòu)。本課題基于所制備石墨烯基膜的化學(xué)結(jié)構(gòu),提出利用水分子作為二次軟體支撐層,制得石墨烯基濕膜。系統(tǒng)地與相應(yīng)的石墨烯基千膜對(duì)比,分析濕膜的微觀(guān)結(jié)構(gòu)變化,發(fā)現(xiàn)其具有更加明顯的分層堆疊結(jié)構(gòu)及更大的層間距,水通量和對(duì)小分子有機(jī)污染物甲基藍(lán)(MB)的截留率均得到未曾報(bào)道過(guò)的大幅度提升,通量可達(dá)71 L.m-2·h-1·bar-1,截留率均達(dá)99%以上。進(jìn)一步探究了該石墨烯基濕膜對(duì)更小分子半徑的甲基橙(MO)的截留率時(shí),發(fā)現(xiàn)該石墨烯基濕膜同時(shí)兼具優(yōu)異的吸附性能。根據(jù)膜的穩(wěn)定性及靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果深入剖析了石墨烯基膜的分離篩分機(jī)制。此外,基于膜結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)及膜分離過(guò)程,將具有優(yōu)異導(dǎo)電性的石墨烯基膜用作分離膜,同時(shí)充當(dāng)陽(yáng)極端,以實(shí)現(xiàn)膜過(guò)程耦合電催化技術(shù)。其中TiO2不僅可作為插層粒子,還可充當(dāng)電催化劑,通過(guò)膜分離耦合電催化賦予石墨烯基膜納米通道電催化活性,使得無(wú)法依靠尺寸篩分截留的有機(jī)物被降解;有效的緩解了膜分離過(guò)程中通量和截留之間的不平衡。相比于未耦合電催化技術(shù)的分離,該石墨烯基分離膜耦合后對(duì)于有機(jī)污染的去除率提高52%以上;考察了不同電催化劑TiO2和oCNT含量的石墨烯基分離膜對(duì)電催化性能的影響,發(fā)現(xiàn)TiO2及oCNT均存在一個(gè)最優(yōu)的加入量范圍。
【學(xué)位單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：TQ051.893
【部分圖文】：

分離膜充當(dāng)分隔兩相的界面阻擋層，視為分隔兩相的不連續(xù)區(qū)間，??可為固相、氣相或液相中的一種，可以以特定的形式在兩相截面間限制和傳遞特??定的化學(xué)物質(zhì)，如圖１－３所示。膜分離技術(shù)的核心在于分離膜的制備，依靠分離??膜本征的選擇滲透性，對(duì)混合物中溶質(zhì)或溶劑進(jìn)行分離、提純、富集或分級(jí)。就??

與傳統(tǒng)過(guò)濾方式不同，膜分離技術(shù)可以在分子級(jí)別范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)精確的物質(zhì)分??離，這一過(guò)程大多以物理作用為主，無(wú)相的變化或添加助劑。當(dāng)分離不同分子半??徑的混合物時(shí)，膜分離過(guò)程及傳遞化學(xué)物質(zhì)的推動(dòng)力等都是不同的。如圖１－４，??用于水凈化或脫鹽的幾種典型的膜過(guò)程在很大程度上是基于所分離的溶質(zhì)尺寸??的不同而區(qū)分，主要包括微濾（ＭＦ），超濾（ＵＦ），納濾（ＮＦ），反滲透（Ｒ０）??及正向滲透（Ｆ０）的過(guò)程，不同的膜分離過(guò)程應(yīng)用于分離不同的物質(zhì)。如ＭＦ膜??的主要功能是去除懸浮顆粒和微生物病原體；ＵＦ膜設(shè)計(jì)用于保留大分子，如天??然有機(jī)物質(zhì)，以及較小的病原，ＵＦ膜的截留分子量在約５－５００ｋＤａ之間。ＭＦ和??ＵＦ膜是多孔的？，而ＮＦ膜可以有效地去除水中鈣或鎂等離子，避免水垢的形成，??可適當(dāng)?shù)亟档退宣}度；且依靠不同的傳質(zhì)機(jī)制對(duì)分子質(zhì)量較小的有機(jī)物質(zhì)進(jìn)行??分離。根據(jù)具體的納濾膜結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，其分離機(jī)制可為基于篩分和溶液擴(kuò)散機(jī)制的??組合。Ｒ０和Ｆ０膜設(shè)計(jì)用于脫鹽，目前的ＲＯ和ＦＯ膜是無(wú)孔的，可除去分子量??大于約ｌＯＯＤａ的不帶電溶質(zhì)及幾乎所有離子

混合物的分離，其孔徑范圍大致為０．０５？２０＾ｍ。微濾膜分離技術(shù)是從常規(guī)的粗?＿??濾過(guò)渡到精密篩分的膜過(guò)程，可排除比孔徑大的物質(zhì)。此外，微濾膜分離也可通??過(guò)膜內(nèi)部的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)對(duì)顆粒物質(zhì)物起到截留或吸附作用，如圖１－５所示。目前，??認(rèn)為微濾分離膜技術(shù)的截留機(jī)制大致包括：孔道尺寸篩分的機(jī)械截留，物理吸附??或電性能影響，由入口處的截留物質(zhì)引起的架橋作用，以及網(wǎng)絡(luò)型膜結(jié)構(gòu)的內(nèi)部??截留作用。??｜機(jī)械截留?吸附截留架橋截留?４?Ｘ／ｊ?＾?＾??膜表面層的截留?（ｂ）膜內(nèi)部網(wǎng)絡(luò)內(nèi)的截留??圖１－５微濾膜截留分離機(jī)制的示意圖［３２］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－５?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ｍｉｃｒｏｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ?ｍｅｍｂｒａｎｅ?＂??超濾膜分離￥介于微濾和納濾分離之間，亦是在壓力作用趨動(dòng)下實(shí)現(xiàn)的篩孔??分離過(guò)程，孔徑范圍約ｌｎｍ？０．０５｜ｉｍ。一般認(rèn)為超濾分離過(guò)程是由篩孔分離主導(dǎo)??的過(guò)程，即當(dāng)含有不同分子半徑的溶質(zhì)的溶液流過(guò)ＵＦ膜表面時(shí)，在壓力的驅(qū)動(dòng)??６??
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本文編號(hào)：2893144