具有精確原子結(jié)構(gòu)的金屬原子簇的制備及其應(yīng)用已被廣泛研究。在一些催化反應(yīng)中,相對(duì)于粒徑、結(jié)構(gòu)不均一的金屬納米顆粒來(lái)說(shuō),金屬原子簇精確的空間結(jié)構(gòu)使其催化活性位點(diǎn)更容易被識(shí)別,因此更容易把催化劑的結(jié)構(gòu)與催化性能關(guān)聯(lián)起來(lái)。但是,有機(jī)配體的存在會(huì)使金屬原子的活性位點(diǎn)被配體分子所占據(jù),導(dǎo)致金屬原子簇的催化活性下降。因此,減少配體的位阻效應(yīng),保持金屬原子簇精確原子結(jié)構(gòu)的同時(shí)提高其催化能力是本論文的主要研究目的。我們選用NiCl2·6H20作為前驅(qū)體,通過(guò)尺寸刻蝕法,合成了六個(gè)鎳原子被十二個(gè)巰基配體保護(hù)的Ni6(SC2H4Ph)12原子簇,并系統(tǒng)地探究了它們?cè)诖呋磻?yīng)中的應(yīng)用。主要研究?jī)?nèi)容如下:1.制備了結(jié)構(gòu)精確的Ni6(SC2H4Ph)12原子簇,對(duì)它的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,并通過(guò)紫外光譜分析、質(zhì)譜、熱重等一系列表征方法對(duì)Ni6(SC2H4Ph)12原子簇的原子空間排列結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)性能等進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。結(jié)果表明,與相應(yīng)的傳統(tǒng)鎳基催化劑相比,Ni6(SC2H4Ph)12原子簇具有獨(dú)特的雙皇冠結(jié)構(gòu)以及熱穩(wěn)定性等特征;2.測(cè)試了Ni6(SC2H4Ph)12原子簇對(duì)有機(jī)腈加氫反應(yīng)的催化性能,并探究了NH...

【文章頁(yè)數(shù)】：89 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 原子簇的定義及其分類(lèi)
        1.2.1 原子簇的定義
        1.2.2 原子簇的分類(lèi)
    1.3 原子簇的性質(zhì)
        1.3.1 幻數(shù)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性
        1.3.2 熒光性能
        1.3.3 磁性
        1.3.4 催化性能
    1.4 原子簇的合成方法
        1.4.1 直接合成法
        1.4.2 配體交換法
        1.4.3 金屬交換法
        1.4.4 原子簇間的內(nèi)在反應(yīng)
    1.5 選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第二章 Ni_6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇的制備與表征
    2.1 引言
    2.2 試劑與儀器
        2.2.1 試劑
        2.2.2 儀器
    2.3 實(shí)驗(yàn)部分
        2.3.1 Ni_6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇的制備
        2.3.2 Ni_6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇的表征
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 紫外可見(jiàn)光譜表征
        2.4.2 晶體結(jié)構(gòu)分析
        2.4.3 質(zhì)譜分析
        2.4.4 熱重分析
        2.4.5 XPS
        2.4.6 XRD
    2.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 Ni6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇催化有機(jī)腈加氫反應(yīng)
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)試劑
    3.3 實(shí)驗(yàn)部分
        3.3.1 催化劑的制備
        3.3.2 實(shí)驗(yàn)方法
        3.3.3 催化劑的表征
        3.3.4 計(jì)算方法
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 不同鎳基催化劑催化4-氰基四氫吡喃加氫反應(yīng)
        3.4.2 穩(wěn)定性測(cè)試
        3.4.3 氨氣的影響
        3.4.4 反應(yīng)物的影響
        3.4.5 反應(yīng)機(jī)理的探究
    3.5 理論計(jì)算
    3.6 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 Ni6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇催化甲烷氧化反應(yīng)
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)試劑
    4.3 實(shí)驗(yàn)部分
        4.3.1 催化劑的制備
        4.3.2 實(shí)驗(yàn)方法
        4.3.3 催化劑的表征
        4.3.4 計(jì)算方法
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 催化劑的預(yù)處理
        4.4.2 過(guò)氧化氫作為氧化劑的甲烷氧化反應(yīng)
        4.4.3 氧氣作為氧化劑的甲烷氧化反應(yīng)
    4.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
攻讀碩士學(xué)位期間取得的成果
致謝



本文編號(hào)：4006583