發(fā)布時間：2024-10-03 01:19

　　具有精確原子結(jié)構(gòu)的金屬原子簇的制備及其應(yīng)用已被廣泛研究。在一些催化反應(yīng)中,相對于粒徑、結(jié)構(gòu)不均一的金屬納米顆粒來說,金屬原子簇精確的空間結(jié)構(gòu)使其催化活性位點(diǎn)更容易被識別,因此更容易把催化劑的結(jié)構(gòu)與催化性能關(guān)聯(lián)起來。但是,有機(jī)配體的存在會使金屬原子的活性位點(diǎn)被配體分子所占據(jù),導(dǎo)致金屬原子簇的催化活性下降。因此,減少配體的位阻效應(yīng),保持金屬原子簇精確原子結(jié)構(gòu)的同時提高其催化能力是本論文的主要研究目的。我們選用NiCl2·6H20作為前驅(qū)體,通過尺寸刻蝕法,合成了六個鎳原子被十二個巰基配體保護(hù)的Ni6(SC2H4Ph)12原子簇,并系統(tǒng)地探究了它們在催化反應(yīng)中的應(yīng)用。主要研究內(nèi)容如下:1.制備了結(jié)構(gòu)精確的Ni6(SC2H4Ph)12原子簇,對它的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,并通過紫外光譜分析、質(zhì)譜、熱重等一系列表征方法對Ni6(SC2H4Ph)12原子簇的原子空間排列結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、光學(xué)性能等進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。結(jié)果表明,與相應(yīng)的傳統(tǒng)鎳基催化劑相比,Ni6(SC2H4Ph)12原子簇具有獨(dú)特的雙皇冠結(jié)構(gòu)以及熱穩(wěn)定性等特征;2.測試了Ni6(SC2H4Ph)12原子簇對有機(jī)腈加氫反應(yīng)的催化性能,并探究了NH...

【文章頁數(shù)】：89 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 原子簇的定義及其分類
        1.2.1 原子簇的定義
        1.2.2 原子簇的分類
    1.3 原子簇的性質(zhì)
        1.3.1 幻數(shù)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性
        1.3.2 熒光性能
        1.3.3 磁性
        1.3.4 催化性能
    1.4 原子簇的合成方法
        1.4.1 直接合成法
        1.4.2 配體交換法
        1.4.3 金屬交換法
        1.4.4 原子簇間的內(nèi)在反應(yīng)
    1.5 選題依據(jù)及研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第二章 Ni_6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇的制備與表征
    2.1 引言
    2.2 試劑與儀器
        2.2.1 試劑
        2.2.2 儀器
    2.3 實驗部分
        2.3.1 Ni_6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇的制備
        2.3.2 Ni_6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇的表征
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 紫外可見光譜表征
        2.4.2 晶體結(jié)構(gòu)分析
        2.4.3 質(zhì)譜分析
        2.4.4 熱重分析
        2.4.5 XPS
        2.4.6 XRD
    2.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 Ni6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇催化有機(jī)腈加氫反應(yīng)
    3.1 引言
    3.2 實驗試劑
    3.3 實驗部分
        3.3.1 催化劑的制備
        3.3.2 實驗方法
        3.3.3 催化劑的表征
        3.3.4 計算方法
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 不同鎳基催化劑催化4-氰基四氫吡喃加氫反應(yīng)
        3.4.2 穩(wěn)定性測試
        3.4.3 氨氣的影響
        3.4.4 反應(yīng)物的影響
        3.4.5 反應(yīng)機(jī)理的探究
    3.5 理論計算
    3.6 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 Ni6(SC_2H_4Ph)_(12)原子簇催化甲烷氧化反應(yīng)
    4.1 引言
    4.2 實驗試劑
    4.3 實驗部分
        4.3.1 催化劑的制備
        4.3.2 實驗方法
        4.3.3 催化劑的表征
        4.3.4 計算方法
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 催化劑的預(yù)處理
        4.4.2 過氧化氫作為氧化劑的甲烷氧化反應(yīng)
        4.4.3 氧氣作為氧化劑的甲烷氧化反應(yīng)
    4.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
攻讀碩士學(xué)位期間取得的成果
致謝



本文編號：4006583