發(fā)布時(shí)間：2020-07-29 19:44

【摘要】：氮是一種重要的生命元素,在自然界中廣泛分布。由于氮元素在沉積有機(jī)質(zhì)中含量較少,并且氮同位素測(cè)試對(duì)實(shí)驗(yàn)方法要求較高,因此關(guān)于氮同位素的研究長(zhǎng)期受到限制。目前對(duì)典型沉積環(huán)境,特別是海相沉積環(huán)境中低含氮量的烴源巖和原油氮同位素組成特征的研究非常有限。本文采用EA-IRMS聯(lián)用技術(shù),依據(jù)杜馬斯燃燒法,通過(guò)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)分析方法,測(cè)試出了重慶和塔里木地區(qū)烴源巖和原油樣品氮同位素的穩(wěn)定分布特征,并結(jié)合常規(guī)地球化學(xué)參數(shù)進(jìn)行對(duì)比分析,探討氮同位素的分布特征及地質(zhì)意義。取得了以下主要認(rèn)識(shí):重慶地區(qū)的三套典型富有機(jī)質(zhì)海相烴源巖的氮同位素組成具有明顯差別,龍馬溪組處于弱氧化沉積環(huán)境,氮同位素分布較重;五峰組氮同位素分布值整體居中;牛蹄塘組處于硫化還原的缺氧沉積環(huán)境,氮同位素分布相對(duì)較輕。塔里木地區(qū)玉爾吐斯組富有機(jī)質(zhì)海相烴源巖氮同位素分布范圍較大,層位底部處于富氧的沉積環(huán)境,氮同位素分布較輕;中上段處于缺氧-低氧的沉積環(huán)境,氮同位素發(fā)生正偏移。塔里木盆地不同沉積環(huán)境原油樣品的氮同位素分布存在明顯差異,陸相原油樣品氮同位素較重,海相原油樣品氮同位素分布較輕。海相原油非烴組分氮同位素一般均重于瀝青質(zhì)組分氮同位素。原油中不同極性含氮組分的氮同位素分布具有明顯差異,非堿性含氮化合物氮同位素分布最重;堿性含氮化合物的氮同位素分布最輕。烴源巖的沉積后作用中引起的輕氮或重氮的丟失,不會(huì)顯著改變?cè)�始沉積環(huán)境的氮同位素分布特征;原油的成熟度與氮同位素值之間沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯的相關(guān)關(guān)系。沉積環(huán)境與氮同位素分布的存在明顯的相關(guān)性,通過(guò)分析可知沉積環(huán)境的氧化還原條件對(duì)氮循環(huán)路徑具有對(duì)應(yīng)關(guān)系,在無(wú)氧-缺氧氮循環(huán)階段,主要發(fā)生生物固氮作用,分餾較少,沉積層中的氮同位素分布普遍偏輕。在缺氧-含氧過(guò)度階段,氮的循環(huán)反應(yīng)復(fù)雜,沉積水體內(nèi)發(fā)生硝化作用、反硝化作用,以及氨氧化作用,分餾復(fù)雜,沉積層中的氮同位素分布偏重。在含氧-富氧氮循環(huán)階段,反硝化作用等被抑制,僅發(fā)生硝化作用,氮同位素的分布也會(huì)較輕。因此氮同位素是指示沉積古環(huán)境的可靠指標(biāo)。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)石油大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：P618.13
【圖文】：

N[6,29]。如圖1.1所示，在氮的循環(huán)過(guò)程中，氮的固定、礦化、同化等過(guò)程產(chǎn)生的同位素分餾較小，產(chǎn)生的同位素分餾Δ15N基本穩(wěn)定在0‰左右。引起分餾的主要反應(yīng)集中在硝化作用及反硝化作用中，雖然硝化作用過(guò)程產(chǎn)生的分餾使產(chǎn)物硝酸鹽比反應(yīng)物氨的氮同位素值輕18‰到29‰左右，但由于硝化作用經(jīng)歷了兩步氧化，第一階段反應(yīng)速率較慢，第二階段反應(yīng)速率較快，因此在實(shí)際中產(chǎn)生的分餾較小[30]。而反硝化作用產(chǎn)生的氮同位素分餾非常明顯，產(chǎn)生Δ15N可能達(dá)到-5‰～-40‰，這一過(guò)程主要是由于反應(yīng)產(chǎn)物N2的散失造成的。大量反硝化過(guò)程產(chǎn)生的氮?dú)馍⑹У酱髿庵?

1 火成巖；2 火山氣；3a 植物；3b 動(dòng)物；4 泥巖；5 煤；6 沉積巖中的有機(jī)質(zhì)；7 原油；8 天然氣；虛線示大氣氮圖 1.2 自然界中氮同位素的分布圖[13]Fig 1.2 Distribution of nitrogen isotopes in nature[13]積有機(jī)質(zhì)氮同位素的研究現(xiàn)狀表 1.1 國(guó)內(nèi)外學(xué)者氮同位素研究綜述表 1.1 Summary of scholars' nitrogen iosotpe research in china and年份 研究進(jìn)展oore 1958 首次界定了美國(guó)南部原油處于 1‰至者 1975 測(cè)試出日本原油的氮同位素分布范圍1978 東北太平樣的濱海沉積物中15N 值為ti 1980 分析了硝化作用和反硝化作用的atts 1986 澳大利亞不同類型油頁(yè)巖的范圍為-2 1995 解釋了有機(jī)質(zhì)成巖作用中氮同位素

境的變化對(duì)沉積物氮同位素組成的影響信息會(huì)隨著成巖過(guò)程保存在沉積有機(jī)質(zhì)中。陳?ài)`發(fā)（2015）對(duì)不同沉積環(huán)境中的原油樣品的氮同位素分布進(jìn)行了詳細(xì)研究，并對(duì)其特征做了統(tǒng)計(jì)（圖1.4），研究表明不同盆地的原油樣品的氮同位素分布存在明顯差異，海相環(huán)境和陸相環(huán)境的原油樣品氮同位素分布明顯不同。海相盆地中的原油氮同位素分布較輕，而陸相盆地中不同沉積環(huán)境的原油碳同位素值分布相近，但是氮同位素值差異較大，利用氮同位素值分布將其很好的區(qū)分[19]。圖 1.4 不同沉積環(huán)境氮同位素分布區(qū)間圖[19]Fig. 1.4 The nitrogen distribution diagram in different sedimentary environment[19]

【參考文獻(xiàn)】

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