發(fā)布時間：2020-07-29 19:44

【摘要】：氮是一種重要的生命元素,在自然界中廣泛分布。由于氮元素在沉積有機質(zhì)中含量較少,并且氮同位素測試對實驗方法要求較高,因此關于氮同位素的研究長期受到限制。目前對典型沉積環(huán)境,特別是海相沉積環(huán)境中低含氮量的烴源巖和原油氮同位素組成特征的研究非常有限。本文采用EA-IRMS聯(lián)用技術,依據(jù)杜馬斯燃燒法,通過優(yōu)化實驗分析方法,測試出了重慶和塔里木地區(qū)烴源巖和原油樣品氮同位素的穩(wěn)定分布特征,并結(jié)合常規(guī)地球化學參數(shù)進行對比分析,探討氮同位素的分布特征及地質(zhì)意義。取得了以下主要認識:重慶地區(qū)的三套典型富有機質(zhì)海相烴源巖的氮同位素組成具有明顯差別,龍馬溪組處于弱氧化沉積環(huán)境,氮同位素分布較重;五峰組氮同位素分布值整體居中;牛蹄塘組處于硫化還原的缺氧沉積環(huán)境,氮同位素分布相對較輕。塔里木地區(qū)玉爾吐斯組富有機質(zhì)海相烴源巖氮同位素分布范圍較大,層位底部處于富氧的沉積環(huán)境,氮同位素分布較輕;中上段處于缺氧-低氧的沉積環(huán)境,氮同位素發(fā)生正偏移。塔里木盆地不同沉積環(huán)境原油樣品的氮同位素分布存在明顯差異,陸相原油樣品氮同位素較重,海相原油樣品氮同位素分布較輕。海相原油非烴組分氮同位素一般均重于瀝青質(zhì)組分氮同位素。原油中不同極性含氮組分的氮同位素分布具有明顯差異,非堿性含氮化合物氮同位素分布最重;堿性含氮化合物的氮同位素分布最輕。烴源巖的沉積后作用中引起的輕氮或重氮的丟失,不會顯著改變原始沉積環(huán)境的氮同位素分布特征;原油的成熟度與氮同位素值之間沒有發(fā)現(xiàn)明顯的相關關系。沉積環(huán)境與氮同位素分布的存在明顯的相關性,通過分析可知沉積環(huán)境的氧化還原條件對氮循環(huán)路徑具有對應關系,在無氧-缺氧氮循環(huán)階段,主要發(fā)生生物固氮作用,分餾較少,沉積層中的氮同位素分布普遍偏輕。在缺氧-含氧過度階段,氮的循環(huán)反應復雜,沉積水體內(nèi)發(fā)生硝化作用、反硝化作用,以及氨氧化作用,分餾復雜,沉積層中的氮同位素分布偏重。在含氧-富氧氮循環(huán)階段,反硝化作用等被抑制,僅發(fā)生硝化作用,氮同位素的分布也會較輕。因此氮同位素是指示沉積古環(huán)境的可靠指標。
【學位授予單位】：中國石油大學(北京)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：P618.13
【圖文】：

N[6,29]。如圖1.1所示，在氮的循環(huán)過程中，氮的固定、礦化、同化等過程產(chǎn)生的同位素分餾較小，產(chǎn)生的同位素分餾Δ15N基本穩(wěn)定在0‰左右。引起分餾的主要反應集中在硝化作用及反硝化作用中，雖然硝化作用過程產(chǎn)生的分餾使產(chǎn)物硝酸鹽比反應物氨的氮同位素值輕18‰到29‰左右，但由于硝化作用經(jīng)歷了兩步氧化，第一階段反應速率較慢，第二階段反應速率較快，因此在實際中產(chǎn)生的分餾較小[30]。而反硝化作用產(chǎn)生的氮同位素分餾非常明顯，產(chǎn)生Δ15N可能達到-5‰～-40‰，這一過程主要是由于反應產(chǎn)物N2的散失造成的。大量反硝化過程產(chǎn)生的氮氣散失到大氣中

1 火成巖；2 火山氣；3a 植物；3b 動物；4 泥巖；5 煤；6 沉積巖中的有機質(zhì)；7 原油；8 天然氣；虛線示大氣氮圖 1.2 自然界中氮同位素的分布圖[13]Fig 1.2 Distribution of nitrogen isotopes in nature[13]積有機質(zhì)氮同位素的研究現(xiàn)狀表 1.1 國內(nèi)外學者氮同位素研究綜述表 1.1 Summary of scholars' nitrogen iosotpe research in china and年份 研究進展oore 1958 首次界定了美國南部原油處于 1‰至者 1975 測試出日本原油的氮同位素分布范圍1978 東北太平樣的濱海沉積物中15N 值為ti 1980 分析了硝化作用和反硝化作用的atts 1986 澳大利亞不同類型油頁巖的范圍為-2 1995 解釋了有機質(zhì)成巖作用中氮同位素

境的變化對沉積物氮同位素組成的影響信息會隨著成巖過程保存在沉積有機質(zhì)中。陳踐發(fā)（2015）對不同沉積環(huán)境中的原油樣品的氮同位素分布進行了詳細研究，并對其特征做了統(tǒng)計（圖1.4），研究表明不同盆地的原油樣品的氮同位素分布存在明顯差異，海相環(huán)境和陸相環(huán)境的原油樣品氮同位素分布明顯不同。海相盆地中的原油氮同位素分布較輕，而陸相盆地中不同沉積環(huán)境的原油碳同位素值分布相近，但是氮同位素值差異較大，利用氮同位素值分布將其很好的區(qū)分[19]。圖 1.4 不同沉積環(huán)境氮同位素分布區(qū)間圖[19]Fig. 1.4 The nitrogen distribution diagram in different sedimentary environment[19]

【參考文獻】

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本文編號：2774415