發(fā)布時(shí)間：2020-11-14 07:56

　　 本研究開(kāi)展了多核素示蹤劑的分離和海洋中金屬元素除去機(jī)理以及海洋樣品中鐵的穆斯堡爾譜學(xué)研究。主要研究結(jié)果如下： 1．建立了從加速器產(chǎn)生的135Me V／u的~(12)C、~(14)N或~(16)O離子束照射后的Au、Ag、Cu和Fe靶中分離多核素示蹤劑的化學(xué)分離方法，使多核素示蹤技術(shù)能夠在嚴(yán)格一致的實(shí)驗(yàn)條件追蹤各種環(huán)境、化學(xué)和生物系統(tǒng)的各種元素并比較它們的行為。所建立的利用陰離子交換樹(shù)脂法從鐵靶中分離出示蹤劑的方法，全部化學(xué)流程只需約兩小時(shí)，這對(duì)短半衰期核素的示蹤研究起到關(guān)鍵性的作用。 2．氫氧化鐵、深海沉積物、蒙脫石、近岸沉積物、高嶺土對(duì)各種研究元素的吸附分配系數(shù)(K_(ads))大小有如下的順序：氫氧化鐵＞深海沉積物＞蒙脫石＞近岸沉積物＞高嶺土。因此，可以認(rèn)為鐵和錳的氧化物和氫氧化物在對(duì)海洋中金屬元素的除去機(jī)理上，比粘土礦物起著更重要的作用。獲得了氫氧化鐵、深海沉積物、蒙脫石、近岸沉積物、高嶺土對(duì)金屬元素的吸附分配系數(shù)(K_(ads))的對(duì)數(shù)和金屬陽(yáng)離子的電子結(jié)合能I_Z關(guān)系圖。金屬元素的吸附分配系數(shù)與金屬陽(yáng)離子的電子結(jié)合能I_Z之間存在K_(ads)隨I_Z變化的關(guān)系表明，金屬離子的電子結(jié)合能是控制金屬元素吸附的一個(gè)重要因子。金屬元素的吸附分配系數(shù)的對(duì)數(shù)和平均海洋停留時(shí)間有良好的相關(guān)性，這表明，金屬元素在顆粒物表面的吸附對(duì)它們從海洋中的除去過(guò)程起著重要的作用。從實(shí)驗(yàn)和理論上推導(dǎo)出金屬元素的停留時(shí)間與吸附分配系數(shù)的相關(guān)關(guān)系。 3．采用選擇性和非選擇性的化學(xué)浸取的方法，研究了在化學(xué) 浸取前后深海沉積物、近岸沉積物和錳結(jié)核鐵的穆斯堡爾譜。近 岸沉積物的穆斯堡爾譜包含了高自旋的順磁性kZ＼6叫．13mfors， AEq一2石smm／s）和順磁性Fe’”（一0．35mln／s，AEq一0石4m血s）；深海 沉積物的穆斯堡爾譜則包含了高自旋的順磁性 F八順磁性 F4“ 和磁性滅3“（6－0．4ffifors，H－510 KG）。雖然深海沉積物k 的總 含量高于近岸沉積物，但其Fey0e卜比值比近岸沉積物小，這主要 是山于深海沉積物中較高的自生的鐵氧化物。此外，深海沉積物 中的鋁硅酸鹽的k＼Fe3＼值也小于近岸沉積物中鋁硅酸鹽的該 比值。這可能應(yīng)歸因于相對(duì)于近岸沉積物，深海沉積物中粘土礦 物含量和自生硅鋁酸鹽含量較高。錳結(jié)核的穆斯堡爾譜包含了高 自旋的順 磁性 Fe’”（5－1．10mrn／s，凸Eq－2＊Znun／s）和順磁性 Fe3” O－0．35mm／s，AEq－0石smm／s），浸取后的錳結(jié)核鐵的穆斯堡爾譜清 楚地顯示含有Fey的特征穆斯堡爾譜，表明深海沉積物和錳結(jié)核中 reZ”組分是來(lái)源于大氣降塵的陸源性物質(zhì)。 4．應(yīng)用 57Fe的穆斯堡爾譜學(xué)的方法研究了珠江口、南海東北 部和南沙群島海域沉積物Fe的價(jià)態(tài)及相對(duì)組成。發(fā)現(xiàn)南海東北部 沉積物的穆斯堡爾譜包含了高自旋的順磁性 Fey（6叫．12mm兒， 八和＝2．64nun／s）和貝磁性Fe’”（6＝0．36側(cè)／s，A Eq二0．58mm／s）， 而珠江日沉積物的穆斯堡爾譜除了這兩組分外，還含有磁性組分 Fe幾（6＝0．37mm／S，H。。＝506．OKG）。珠江日沉積物＊”／Fe‘”的比 值和溶解態(tài)Fe含量與鹽度的關(guān)系表明，在河口區(qū)混合過(guò)程中Fe 的行為是非保守的，溶解態(tài)的Fe是除去的。南沙群島海域沉積物 的穆斯堡爾譜包含了高自旋的順磁性k升（6叫．13。乃，和＝ 2．64＊／S）、貝磁性h3”（6＝0．36m／S，Eq＝0．SSWh／S），黃鐵礦 FeS。（6＝0，32tTirn／s，岡＝0。611．～－－－－－－．－／s）和磁性組分 Fe。0．；（6 且互 。t ”0．37mm／s，H。＝5 11．4KG）。所研究的三個(gè)海區(qū)，其穆斯堡爾譜組 成均不盡相同。 5．應(yīng)用’丫e穆斯堡爾譜學(xué)研究了大亞灣浮游植物和合浦珠母 貝鐵的化學(xué)狀態(tài)和FC入”／”的比值。大亞灣浮游植物的穆斯堡爾譜 包含了高自旋的順磁性k”（6叫．10Wb／S；凸成＝2．63Th乃）和 順磁性Fe’”（6＝0．30m＊，凸岡＝0．64rum／s）；合浦珠母貝的穆斯 堡爾譜包含了高自旋的順磁性 Fey（6叫．13fnm乃，八岡＝2．23fnm八） 和）i磁性 FC‘”（6＝0．26Wb／S，A島＝0．67m／S）。合浦 珠母貝 Fe’”／Fe3”卜
【學(xué)位單位】：廈門(mén)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2002
【中圖分類(lèi)】：P734
【文章目錄】：
中文摘要
英文摘要
第一篇 應(yīng)用多核素示蹤法的海洋金屬元素除去機(jī)理的研究
    第一章 緒論
        一、 海洋中金屬元素除去機(jī)理研究的歷史與現(xiàn)狀
        二、 放射性同位素示蹤技術(shù)的發(fā)展
        三、 本研究的目標(biāo)和內(nèi)容
    第二章 實(shí)驗(yàn)與方法
        一、 多核素示蹤劑制造和分離方法
            1. Au，Ag，Cu，F(xiàn)e靶的重離子照射
            2. 多核素示蹤劑的分離
            3. γ-射線(xiàn)能譜的測(cè)定、解譜和核素的確定
96Tc的分離'>            4. ⁹⁶Tc的分離
        二、 吸附實(shí)驗(yàn)
            1. 人工海水
            2. 吸附劑
            3. 吸附實(shí)驗(yàn)
    第三章 結(jié)果與討論
        一、 金屬元素的吸附平衡
        二、 吸附分配系數(shù)
        三、 海洋中金屬元素的除去機(jī)理
    第四章 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第二篇 海洋環(huán)境中鐵的穆斯堡爾譜學(xué)研究
    第一章 緒論
    第二章 通過(guò)化學(xué)浸取的海洋沉積物和錳結(jié)核鐵價(jià)態(tài)的穆斯堡爾譜學(xué)研究
        一、 材料與方法
        二、 結(jié)果與討論
            1. 礦物學(xué)性質(zhì)
            2. 選擇性與非選擇性浸取的比較
            3. 深海沉積物和近岸沉積物的巖成組分和水成組分中Fe的含量
            4. 穆斯堡爾譜
    第三章 珠江口、南海東北部海區(qū)和南沙群島海區(qū)沉積物的穆斯堡爾譜學(xué)研究
        一、 材料和方法
        二、 結(jié)果與討論
            1. 南海東北部沉積物的穆斯堡爾譜
            2. 珠江口沉積物的穆斯堡爾譜
            3. 南沙海域沉積柱樣的穆斯堡爾譜
    第四章 海洋生物的穆斯堡爾譜學(xué)研究
        一、 材料和方法
        二、 大亞灣浮游植物的穆斯堡爾譜學(xué)研究
        三、 合浦珠母貝的穆斯堡爾譜學(xué)研究
    第五章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)博士學(xué)位論文 前1條

1 王輝東;中子活化煤質(zhì)在線(xiàn)分析及β輻射伏特核電池能量輸運(yùn)研究[D];吉林大學(xué);2012年

本文編號(hào)：2883260