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苯并咪唑功能化COFs材料的構建及催化性能

發(fā)布時間:2018-05-05 05:33

  本文選題:共價有機框架材料 + 苯并咪唑; 參考:《蘭州大學》2015年碩士論文


【摘要】:共價有機框架材料(Covalent Organic Frameworks, COFs)是一種晶型的、純有機的、共價鍵連接的多孔材料。由于具有較低的密度、較高的穩(wěn)定性、較大的比表面積以及易于功能化等特點,COFs材料在氣體吸附/存儲、光電和催化等領域均具有重要的應用價值。但是,目前有關功能化COFs材料報道還比較少。我們以苯并咪唑為功能化前體,設計合成了苯并咪唑及其衍生的氮雜卡賓功能化的COFs材料,并實現(xiàn)了它們在多相催化中的應用。本論文的研究工作主要分為兩部分:(1)以苯并咪唑為前體,合成了兩種亞胺鍵連接的苯并咪唑功能化COFs材料,分別為COF-LZU30和COF-LZU31。COF-LZU30和COF-LZU31均具有規(guī)整的2D孔道結(jié)構和較大的比表面積,且能夠在室溫的條件下催化Knoevenagel縮合反應。由于咪唑催化活性位點在COF孔道內(nèi)均勻的分布,COF-LZU31在非質(zhì)子性溶劑中催化Knoevenagel縮合反應的活性高于其對應的均相體系。(2)在苯并咪唑功能化COFs材料的基礎上,我們嘗試了通過"bottom-up"和‘'post-synthesis"策略來構建氮雜卡賓功能化的COFs材料,并對'post-synthesis"策略對材料穩(wěn)定性的影響進行了探究。同時,我們也嘗試了氮雜金屬卡賓功能化COFs材料的合成。
[Abstract]:Covalent Organic frameworks (COFs) is a crystalline, pure organic, covalently bonded porous material. Because of its low density, high stability, large specific surface area and easy functionalization, COFs have important application value in gas adsorption / storage, photoelectricity and catalysis. However, there are few reports about functionalized COFs materials. Benzimidazole and its derivatives of azacarbene functionalized COFs materials were designed and synthesized with benzimidazole as the functionalized precursor and their applications in heterogeneous catalysis were realized. In this paper, two kinds of benzimidazole functional COFs materials were synthesized by using benzimidazole as precursor. The results show that COF-LZU30, COF-LZU31.COF-LZU30 and COF-LZU31 have regular 2D pore structure and large specific surface area, respectively. It can catalyze the condensation of Knoevenagel at room temperature. Because the catalytic activity sites of imidazole are uniformly distributed in COF channels, the catalytic activity of COF-LZU31 for Knoevenagel condensation in non-proton solvent is higher than that of its homogenous system. (2) on the basis of benzimidazole functionalized COFs materials, the catalytic activity of COF-LZU31 is higher than that of its homogenous system. We try to construct azacarbin functionalized COFs materials by "bottom-up" and post-synthesis strategies, and explore the effect of post-synthesis strategy on the stability of COFs materials. At the same time, we have also tried to synthesize the COFs materials of carbene functionalization.
【學位授予單位】:蘭州大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:TB383.4

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