發(fā)布時(shí)間：2018-05-05 05:15

  本文選題：金納米粒子 + 二氧化硅　； 參考：《哈爾濱工業(yè)大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：貴金屬納米粒子以其優(yōu)異的特性及多方位的應(yīng)用成為納米材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。金納米粒子作為貴金屬納米粒子的代表,在傳感、生物醫(yī)療、催化等領(lǐng)域應(yīng)用十分廣泛,在解決資源匱乏,提高資源利用率問題中,貴金屬納米粒子的優(yōu)異催化性能起到了舉足輕重的作用。本文通過使用紫外可見吸收光譜儀、透射電子顯微鏡、氣體吸附等多種方法,對(duì)所得金納米粒子、全包覆金納米粒子、半包覆納米粒子及金銀Janus雙球納米粒子的結(jié)構(gòu)、催化性能測試及穩(wěn)定性進(jìn)行了系統(tǒng)性研究。采用Frens方法及種子一步生長法合成了水溶性金納米粒子,并對(duì)所得金納米粒子進(jìn)行了兩種不同材料的包覆,包括通過改進(jìn)的St?ber方法進(jìn)行二氧化硅包覆及水熱合成法實(shí)現(xiàn)的碳包覆。研究了包覆物殼層厚度相同、金納米粒子濃度相等的條件下,兩種不同包覆對(duì)金納米粒子催化性能的影響。同時(shí),還研究了不同厚度的碳?xì)ぐ�覆�?duì)金納米粒子催化性能和穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明,二氧化硅包金納米粒子的催化性能比相同殼層厚度的碳包金納米粒子的催化性能更優(yōu)異,前者催化反應(yīng)時(shí)間為后者的三分之一,反應(yīng)速率常數(shù)為后者的二十倍。為了深入理解其催化性能差異,利用SF法對(duì)碳和二氧化硅包覆物進(jìn)行了孔隙分析,結(jié)果顯示碳的孔徑只有二氧化硅的三分之一。合成了兩半球分別被不同分子包覆的陰陽型金納米粒子,并通過二氧化硅在金球單側(cè)的水解,獲得了二氧化硅半包覆金納米粒子,并研究了所得粒子的催化性能,以及紫外燈照射、乙醇清洗等后處理對(duì)其催化性能的影響。結(jié)果表明,與二氧化硅全包覆的金納米粒子相比,該種半包覆納米粒子在催化反應(yīng)過程中的穩(wěn)定性沒有降低,但催化性能僅小幅提高。而經(jīng)過后處理之后,在相同條件下,其平均催化性能可大大提高,且催化反應(yīng)不像全包覆的金納米粒子那樣存在停滯時(shí)間。此外,還研究了這種后處理的二氧化硅半包金納米粒子作為催化劑的可循環(huán)利用性和穩(wěn)定性。結(jié)果表明,其催化反應(yīng)時(shí)間基本不變、吸光光譜與反應(yīng)前相近。此外,合成了強(qiáng)弱配體共包覆的陰陽型金納米粒子,并以其弱配體包覆的半球?yàn)槌珊宋恢眠�原銀鹽,高產(chǎn)率地獲得了均一的金-銀Janus雙球結(jié)構(gòu)納米粒子。系統(tǒng)探究了Janus雙球結(jié)構(gòu)納米粒子的光學(xué)性能和催化性能。結(jié)果表明,其紫外可見吸收光譜中,除了對(duì)應(yīng)于金、銀納米粒子的等離子體共振吸收峰外,還存在明顯的單獨(dú)對(duì)應(yīng)于金銀Janus雙球結(jié)構(gòu)的第三個(gè)吸收峰。同時(shí),研究了金銀Janus雙球納米粒子的催化性能,并與金納米粒子進(jìn)行了對(duì)比。結(jié)果表明,Janus雙球結(jié)構(gòu)納米粒子的催化性能可以大幅度提高,但是在催化反應(yīng)中的穩(wěn)定性不高。經(jīng)過表面包覆,有望將其穩(wěn)定性進(jìn)一步提升。
[Abstract]:Noble metal nanoparticles have become a hotspot in the field of nanomaterials due to their excellent properties and multi-directional applications. As the representative of noble metal nanoparticles, gold nanoparticles are widely used in sensing, biomedicine, catalysis and other fields. The excellent catalytic performance of noble metal nanoparticles plays an important role. In this paper, the structures of gold nanoparticles, fully coated gold nanoparticles, semi-coated gold nanoparticles and gold and silver Janus double spheres nanoparticles were studied by means of UV-Vis absorption spectrometer, transmission electron microscope and gas adsorption. The catalytic performance and stability were studied systematically. The water-soluble gold nanoparticles were synthesized by Frens method and seed one-step growth method. The gold nanoparticles were coated with two different materials. It includes silica coating by improved St?ber method and carbon coating by hydrothermal synthesis. The effects of two kinds of coating on the catalytic performance of gold nanoparticles were studied under the condition of the same shell thickness and the same concentration of gold nanoparticles. At the same time, the effects of different thickness of carbon shell coating on the catalytic performance and stability of gold nanoparticles were studied. The results show that the catalytic performance of silica coated gold nanoparticles is better than that of carbon coated gold nanoparticles with the same shell thickness. The catalytic time of the former is 1/3 of that of the latter, and the reaction rate constant is 20 times that of the latter. In order to understand the difference of catalytic performance, the pore size of carbon and silica coating was analyzed by SF method. The results showed that the pore size of carbon was only 1/3 of that of silica. The silver nanoparticles coated with different molecules in the two hemispheres were synthesized. The semi-coated gold nanoparticles were obtained by the hydrolysis of silica on one side of the gold sphere. The catalytic properties of the particles were studied. The effect of ultraviolet lamp irradiation, ethanol cleaning and other post-treatment on its catalytic performance. The results showed that the stability of the semi-coated gold nanoparticles was not decreased but the catalytic performance was only slightly improved compared with the fully coated gold nanoparticles. After reprocessing, the average catalytic performance of the catalyst can be greatly improved under the same conditions, and the catalytic reaction does not have the same stagnation time as the fully coated gold nanoparticles. Furthermore, the reusability and stability of the retreated silica semi-clad gold nanoparticles as catalysts were also investigated. The results show that the reaction time is almost unchanged and the absorption spectrum is close to that before the reaction. In addition, the strong and weak ligands cocoated with yin-yang type gold nanoparticles were synthesized, and the silver salts were reduced at the nucleation position of the hemispheres covered by their weak ligands. The uniform gold-silver Janus double sphere structure nanoparticles were obtained in high yield. The optical and catalytic properties of Janus double-sphere nanoparticles were systematically investigated. The results show that in the UV-Vis absorption spectra, there is a third absorption peak corresponding to the structure of gold and silver Janus double spheres, in addition to the plasmon resonance absorption peak of silver nanoparticles and gold nanoparticles. At the same time, the catalytic properties of gold and silver Janus double spheres nanoparticles were studied and compared with gold nanoparticles. The results show that the catalytic performance of Janus double sphere nanoparticles can be greatly improved, but the stability in the catalytic reaction is not high. After surface coating, it is expected to further improve its stability.
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1;O614.123

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本文編號(hào)：1846357